Родился в семье крестьянина Кирилла Абрамовича Чукова, в конце 1860-х годов переехавшего в Петрозаводск, где держал собственную гостиницу, и «переписавшегося» в мещане (скончался в 1889 году). В 1876 году был отдан в частную школу О.В. Воскресенской, где обучалось около 20 мальчиков и девочек. Учился в гимназии (1878—1884). В начале 1880-х прислуживал в алтаре Петропавловского собора Петропавловска; был под впечатлением от прибывшего 10 марта 1882 года вновь назначенного епархиального архиерея Павла (Доброхотова), что побудила его стать на путь церковного служения.
В августе 1884 года я перешёл в Олонецкую духовную семинарию, которую окончил в июне 1889 года и был определён на должность надзирателя за учениками и эконома при общежитии Петрозаводского духовного училища, где проработал до 2 сентября 1891 года. В конце лета того же года поступил и в 1895 году окончил Санкт-Петербургскую духовную академию со степенью кандидата богословия. Магистр богословия (защитил диссертацию в 1926, утверждён в степени в 1927; тема диссертации: «Мессианские представления иудеев по Таргуму Ионафана, сына Узиелова»). Доктор богословия.
После окончания семинарии был вынужден отложить поступление в академию из-за тяжёлого материального положения семьи. В 1889—1891 — надзиратель и эконом Петрозаводского духовного училища. С сентября 1895 — наблюдатель церковно-приходских школ и школ грамоты Олонецкой епархии. Вступил в должность, когда школьное дело в епархии находилось в упадке. В результате его деятельности в течение пятнадцати лет количество школ, а следовательно и учащихся увеличилось в два раза, в два с половиной раза увеличился контингент учителей, а средства на содержание школ в шесть раз. В епархии были открыты 308 библиотек с общим количеством книг более 55000 томов. Для взрослого населения при школах были введены воскресные чтения.
С апреля 1897, одновременно, священник кафедрального собора Петрозаводска. С мая 1907 — протоиерей. О. Николай Чуков принимал активное участие в различных общественных благотворительных и просветительных организациях, участвовал в деятельности Православного Карельского братства, в 1909—1917 был председателем его Олонецкого совета. Был близок к русским националистам, выступавшим против увеличения финского влияния в Карелии. В течение 17 лет представлял духовенство в олонецком губернском земстве, дважды избирался кандидатом в члены Государственного совета от белого духовенства. С 1906 — член, с 1910 — председатель совета Олонецкого епархиального женского училища,
С 3 февраля 1911 по 1918 — ректор Олонецкой духовной семинарии. Ревизор Учебного комитета при Св. Синоде П. Ф. Полянский (позднее — митрополит Петр (Полянский)) писал в 1915 о деятельности о. Николая Чукова: «Нынешний ректор, будучи начальником солидным, авторитетным и заботливым, сумел и на воспитанников повлиять благотворно, вселив в них любовь к благолепию церковной службы».
Был известен своими широкими взглядами — так, любил бывать в театре, и, занимая одно из самых видных мест в первых рядах партера, давал понять, что не видит в этом ничего предосудительного (многие церковные деятели в те годы очень негативно относились к театральному искусству, считая его несовместимым с христианским благочестием).
Как и большинство образованного духовенства того времени, приветствовал падение монархии в марте 1917 года; выступал в печати за сохранение религиозного образования в государственной школе; 24 июня того же года Олонецким Общим епархиальным съездом духовенства и мирян был избран председателем Олонецкого епархиального училищного совета, а также представителем от духовенства на Губернское Земское собрание.
В 1918 голу дважды арестовывался в Петрозаводске, после второго ареста был выслан из Олонецкой губернии, переехал в Петроград.
В 1919—1920 — настоятель Петропавловской церкви Петроградского университета. С декабря 1920 — настоятель Казанского собора. В 1920 был избран ректором Петроградского богословского института, преподавал в институте христианскую педагогику с дидактикой Закона Божия. Являлся товарищем председателя правления Общества православных приходов Петрограда и его губернии.
30 мая 1922 был арестован по делу «о сопротивлении изъятию церковных ценностей». 5 июля 1922 был приговорён к высшей мере наказания на «процессе митрополита Вениамина». 3 августа 1922 расстрел был заменён ему и ещё нескольким приговорённым пятью годами тюрьмы со строгой изоляцией. Был освобождён 30 ноября 1923.
С 29 марта 1924 по март 1935 — настоятель Николо-Богоявленского собора. В 1924—1928 возглавлял районные богословские курсы, с 1925 — Высшие богословские курсы. В трудные годы гонений на церковь стремился сохранить традицию качественного духовного образования.
Был сторонником «примирительной» политики по отношению к обновленческому движению (в том числе соглашался на значительные уступки обновленцам, возможность которых была отклонена священноначалием), однако всегда оставался в юрисдикции Патриаршей церкви. По словам профессора-протоирея Георгия Митрофанова, «безусловно, он не демонизировал обновленчество, он видел в обновленцах людей, достойных уважения. Сам не будучи обновленцем, сотрудничал с ними в сфере духовного просвещения. Безусловно, ему были созвучны некоторые их идеи в плане преобразования богослужения». Поддержал Декларацию митрополита Сергия (Страгородского) 1927, предусматривавшую далеко идущие уступки большевистской власти.
Одновременно с церковной службой, с 1918 по 1922 состоял научным сотрудником Комиссии по исследованию естественных производительных сил России при Академии Наук, а с 1926 — членом Комиссии по изучению Карельско-Мурманского края при Русском географическом обществе.
11 июня 1930 был арестован по делу организации «Всенародный союз борьбы за возрождение свободной России» («Дело академика Платонова»), 14 марта 1931 освобождён из Дома предварительного заключения «за недоказанностью обвинения».
В марте 1935 был выслан из Ленинграда в Саратов, где недолго служил в церкви, но по большей части занимался литературными трудами. Овдовел, во время ленинградской блокады потерял троих детей. В декабре 1941 Патриарший местоблюститель митрополит Сергий (Страгородский), находившийся в эвакуации в Ульяновске, предложил ему стать епископом. 13 октября 1942 был пострижен в монашество.
С 14 октября 1942 — епископ Саратовский. С 15 октября 1942 — архиепископ; с 8 июля 1943 — архиепископ Саратовский и Сталинградский. В 1942—1943, одновременно, временно управлял Астраханской епархией, некоторое время окормлял приходы Тамбовской епархии. Участник Архиерейского собора 1943 и Поместного собора 1945.
С 26 мая 1944 — архиепископ Псковский и Порховский, временно управляющий Ленинградской и Новгородской епархиями, с конца 1944 — также Олонецкой епархией.
С 7 сентября 1945 — митрополит Ленинградский и Новгородский; кроме того временно управлял Псковской и Олонецкой епархиями. С 1945 также управлял русскими общинами и монастырями в Финляндии.
В 1954 был освобождён от управления Псковской епархией и приходами и монастырями в Финляндии.
В 1943 по поручению митрополита Сергия (Страгородского) подготовил проект воссоздания духовного среднего и высшего образования. С 1946 — председатель Учебного Комитета при Священном Синоде. Был инициатором восстановления деятельности Ленинградских духовных школ. Патриарх Алексий II (сам учившийся в этих школах в бытность митрополита Григория правящим архиереем) в 2005 вспоминал о его деятельности: «В возрожденные духовные Академию и Семинарию в послевоенные годы он сумел привлечь кандидатов и магистров богословия дореволюционной духовной школы, которых знал и с которыми работал на ниве богословского образования и тем обеспечил преемство богословского образования в Русской Православной Церкви. Разработанная им система богословского образования выдержала испытание временем и позволила подготовить большое количество священно- и церковнослужителей».
Неоднократно возглавлял церковные делегации, посещавших зарубежные страны. В апреле 1945 года посетил Болгарию, где занимался вопросами возобновления общения с Болгарской православной церковью по снятии ранее в том же году схизмы.
В октябре того же года посетил Финляндию для переговоров с архиепископом Карельским Германом (Аавом) (Православная церковь Финляндии), пытаясь (в конечном итоге, безуспешно) отторгнуть православные приходы там от юрисдикции Вселенского престола и подчинить Московской Патриархии.
В августе 1946 года возглавил делегацию РПЦ, направленную в Париж в связи с кончиной 8 августа митрополита Евлогия (Георгиевского), за год до того присоединившегося к Московскому Патриархату вопреки желанию большинства своей паствы и клира; возглавил его отпевание. Попытка закрепить Западноевропейский экзархат в юрисдикции МП закончилась полным провалом.
В конце 1946 возглавлял делегацию РПЦ, совершившую поездку на Ближний Восток, встречался с Александрийским, Антиохийским и Иерусалимским патриархами.
В 1947 году сопровождал Патриарха Алексия I во время его визита в Румынию; в июле — октябре того же года находился в США, пытаясь добиться встречи с главой Северо-Американской митрополии митрополитом Феофила (Пашковского) для водворения её в юрисдицкию МП — безрезультатно.
В 1950 вновь посетил Сирию, где встречался с Антиохийским патриархом, а в 1953 участвовал в интронизации первого патриарха Болгарской православной церкви. В 1955, незадолго до смерти, вновь посетил Румынию.
Скончался 5 ноября 1955 года «от кровоизлияния в мозг» в Москве, в здании Патриархии, после поездки в Румынию, где он участвовал в торжествах по случаю канонизации святых Румынской Церкви. Тело было самолётом доставлено в Ленинград 8 ноября того же года. Погребение 11 ноября в Николо-Богоявленском соборе возглавил митрополит Минский и Белорусский Питирим (Свиридов).
Был похоронен в домовой церкви Александра Невского Духовского корпуса Александро-Невской лавры; 25 августа 1961 года, по требованию властей, его прах был перенесён из закрытой домовой церкви в подклёт Троицкого собора Лавры, одновременно были перенесены останки погребённого там же его преемника на кафедре митрополита Елевферия (Воронцова) († 1959).
Митрополит Санкт-Петербургский и Ладожский Владимир (Котляров) в 2005 году на заседании, посвящённом 50-летию кончины митрополита Григория, высказался за его причисление к лику святых. Профессор-протоиерей Георгий Митрофанов тогда же говорил, в частности:
<…> Возьмём эту его уже упоминавшуюся внешнеполитическую деятельность. Она ему удавалась, да. Но именно потому, что она ему удавалась, то оказывалась подчас нравственно невыносимой. Ведь что собой представляла эта внешнеполитическая деятельность? Это была дань, которую должна была платить наша церковная иерархия богоборческому режиму. И что мог чувствовать этот человек, выехав, например, в 1947 году на похороны митрополита Евлогия (Георгиевского) и многократно говоривший за границей о том, насколько хорошо положение Церкви в Советском Союзе. Он ведь прекрасно понимал, что выступает в качестве сирены, заманивавшей многих русских эмигрантов в ссылки и лагеря, что потом со многими и происходило. <…> он сознательно пошёл на те компромиссы, которых долгое время старался избегать, шёл на них безусловно из желания сохранить Церковь в тех условиях, в которых она оказалась благодаря богоборческой власти и политике митрополита Сергия, прошёл этот путь, но для него существовало понятие предела.
Мемуарист, в 1932—1939 написал свои воспоминания о деятельности как до, так и после 1917. Кроме того, в саратовский период своей жизни подготовил несколько рукописных сборников проповедей, слов и речей, а также апологетических бесед об основных истинах христианства. Также собрал два тома материалов, относящихся к истории Русской православной церкви.
Его статьи до 1918 публиковались в «Олонецких епархиальных ведомостях» (редактором которых он некоторое время был), а с 1943 — в «Журнале Московской Патриархии».