Получила домашнее образование. Современники называли её «прекрасной дочерью прекрасной матери».
В 1876 г. Наталья Александровна предоставила И. С. Тургеневу для публикации письма отца к её матери. Это вызвало недовольство её братьев.
В 17 лет приняла предложение от М. Л. Дубельта. Мать Наталья Николаевна и отчим П. П. Ланской были против этого брака: Дубельт славился неистовым характером, был игрок, но ничего не могли поделать: Наталья Александровна настояла на своём, боясь повторить судьбу старшей сестры, которая тогда ещё не была замужем
Так писала Н. Н. Ланская П. А. Вяземскому Случилось то, чего опасались Ланские: брак распался, супруги разъехались в 1862 году. Наталья Александровна уехала за границу с двумя старшими детьми к своей тётке А. Н. Фризенгоф, там гостила и её мать. В поместье Фризенгофов за женой последовал и Дубельт:
(А. П. Арапова (Ланская)) В это время Наталья Николаевна и передала дочери 75 писем Пушкина с надеждой, что в трудную минуту она сможет опубликовать их и поправить своё материальное положение. В 1876 году Наталья Александровна, уже графиня Меренберг, обратилась к И. С. Тургеневу за помощью в редактировании и публикации этих писем. В предисловии к публикации Тургенев писал:
Надежды Тургенева не оправдались: публикация писем была преждевременна, её восприняли как демонстрацию «домашнего хлама», «пошлостью», покушением на авторитет Пушкина, а сыновья поэта были возмущены: Наталья Александровна с ними не посоветовалась.
В 1882 году оригиналы 64 писем Пушкина к жене были переданы их сыном Александром, получившим их от Н. А. Меренберг, в Румянцевский музей. Письма Пушкина к невесте позднее Меренберг отдала своей дочери от второго брака, графине де Торби.
Тексты этих писем опубликовал в 1936 году Сергей Лифарь.
С 1868 года графиня Меренберг (этот титул был дан ей семьей мужа по крепости Меренберг, стоявшей близ Висбадена (родовое владение принцев Нассау). Позже превратила эту крепость в музей.
Дети от 1-го брака:
Дети от 2-го брака:
Наталья Александровна написала автобиографический роман о своей жизни .
История его такова: Граф фон Меренберг, правнук А. С. Пушкина, получил в наследство от своей тетки листы старой бумаги с готическим немецким текстом. В 2002 году дочь графа фон Меренберга Клотильда установила, что рукопись принадлежит перу её прабабушки Натальи Александровны Пушкиной.
Н. А. Пушкина (графиня фон Меренберг) - главная героиня исторического романа Михаила Казовского "Любить нельзя расстаться" ("М., "Амаркорд", 2011). В книге отмечен ряд фактических неточностей, однако в целом образ Пушкиной нарисован достоверно, интересно, живо.