В 1912 у юного Элюара был обнаружен туберкулёз, он был вынужден прервать свою учёбу в Париже и уехать лечиться в Швейцарию. Там в санатории он познакомился с Еленой Дьяконовой, которую называл Гала. Она стала его музой, именно тогда он начал писать стихи. В 1917 году Поль Элюар и Гала поженились, через год у них родилась дочь Сесиль. Поэт участвовал в Первой мировой войне как санитар в госпитале, на фронте он написал сборник стихов, впервые подписавшись именем Поль Элюар. В 1918 его «открыл» Жан Полан, он же познакомил его с Бретоном, Арагоном, Максом Эрнстом. Вместе с ними Элюар стал одним из основателей дадаизма, а затем сюрреализма. В 1923 порвал с дадаизмом, поссорившись с Тристаном Тцара.
В 1926 вместе с другими сюрреалистами вступил в коммунистическую партию, в 1933 был исключён за антисоветские высказывания. В 1926 году, за день до выхода из печати поэтического сборника Mourir de ne pas mourir («Умирать оттого, что не умираешь»), упомянутого в одном письме Элюара как его последняя книга, он, неожиданно для всех, отправился в путешествие, оставив прощальную записку только отцу. Гала и его друзья думали, что он мёртв. Путешествие вокруг света длилось семь месяцев. Удалившись от родного дома, он стал слать письма своей жене, и Гала смогла присоединиться к мужу, найдя его уже в Азии, откуда они вместе вернулись во Францию.
В 1929 году Поль Элюар встречает Сальвадора Дали и с ним же позднее знакомит свою жену. Гала принимает решение уйти от Элюара к Дали, который по этому случаю написал «Портрет Поля Элюара». Дали высказался об этом так:
В 1929 году он повстречал Марию Бенц (Нуш), его новую музу, а в будущем супругу. В 1930 году Гала окончательно ушла от Элюара к Сальвадору Дали, оформив развод в 1932 году, и в 1934 Элюар женился на Нуш.
Во время гражданской войны в Испании Поль выступал против франкистского движения. В те годы он сблизился с Пабло Пикассо; именно картина художника «Герника» вдохновила Элюара на написание поэмы «Победа Герники». В начале Второй мировой войны Поль обосновался в Париже и присоединился к подпольной борьбе против оккупировавших Францию нацистов. Он писал стихи, чтобы поддержать дух партизан в годы Сопротивления. Листовки с текстом одного из самых знаменитых произведений Элюара «Свобода» разбрасывались с английских самолётов над Францией. В 1942 году, уже в подполье, он был вновь принят в коммунистическую партию. После войны поэта постиг новый удар, смерть любимой жены Нуш. Поль Элюар путешествовал по всему миру участвуя в различных конгрессах посвящённых миру и как представитель движения сюрреалистов. В 1950 году, в Варшаве, он присутствовал на разработке Всемирного Совета Мира. В том же году он познакомился с Доминик Лемор, они сочетались браком в 1951. Поль написал сборник стихов «Феникс», посвящённых их отношениям и вновь обретённой радости жизни. В феврале 1952 поэт представлял французскую культуру на юбилее Виктора Гюго в Москве. 18 ноября 1952 года Поль Элюар скончался от инфаркта, похоронен он на парижском кладбище Пер-Лашез.
Лауреат Международной премии мира (1952).