Точная биография и время жизни Поликарпа Брянского не установлено (от середины XV до начала XVII века). По наиболее распространённой версии, преподобный Поликарп Брянский в миру был князем Петром Ивановичем Борятинским, потомком святого Михаила, князя Черниговского. Это предположение подтверждается активным участием Борятинских в судьбе Брянского Спасо-Преображенского (Спасо-Поликарпова) монастыря в конце XVII века.
Время жизни Поликарпа Брянского относят к XVI веку. Имя князя Петра Борятинского нередко встречается в актах XVI века. Так, он в числе других был отправлен на реку Сестру воевать против шведского короля. В 1576 году он был назначен воеводою в Тулу. В 1580 году Борятинский, поставленный воеводою в Холму, был пленен литовцами вместе с осадным головою Паниным. По возвращении из плена при Борисе Годунове, Борятинский подвергся опале. В 1591 году он был назначен воеводою в Тюмень, а через несколько лет, как предполагается, оставил мир, удалился в Брянск и принял постриг с именем Поликарп. Преподобный на свои средства устроил обитель в честь Преображения Господня и проводил в ней строгую подвижническую жизнь. Святой Поликарп был первым настоятелем этой обители. Там он скончался в 1620 или 1621 году и был погрёбен.
Впрочем, эта датировка плохо стыкуется с данными «Брянских писцовых книг письма и меры князя Петра Звенигородского и подьячего Ивана Ковелина» 1626—1629 годов, по которым в Брянском Спасском монастыре, среди прочих храмов, указана «…церковь преподобного отца нашего Поликарпа, Брянского чудотворца (древяна клетцки, ветха)». «Нужно было время, — пишет профессор Санкт-Петербургской духовной академии И. Е. Евсеев, — для жизни, смерти, прославления Преподобного Поликарпа, построения в честь его монастыря и, наконец, обветшания его…». Не отрицая возможности происхождения Поликарпа Брянского из рода Борятинских, всё же следует признать более вероятным, что он жил гораздо ранее.
В апреле 1898 года в Брянск на поклонение мощам преподобного Поликарпа и для осмотра знаменитого мозаичного иконостаса Фартусова в Новопокровском соборе приезжал великий князь Сергей Александрович Романов — дядя Николая II и брат Александра III.