Сперва он был учителем в Париже при Наваррской коллегии, а потом более 20-ти лет занимал такое же место при коллегии кардинала Лемуаня. Познакомившись впервые с минералогией у Добантона, он скоро стал известен целым рядом важных открытий и был избран членом новооснованного Минералогического института. Не принимая никакого участия во французской революции, он, однако, был во время сентябрьских дней заключен в тюрьму, хотя скоро освобождён по ходатайству Жоффруа Сент-Илера. В 1793 году он состоял членом комиссии для установления мер и весов; в 1794 году был назначен консерватором в Cabinet des mines, в 1795 году — учителем физики при Ecole Normale. Наполеон дал ему в 1802 году кафедру минералогии при Mus?e d’histoire naturelle, а скоро после этого и при Facult? des sciences.
Первые его работы по структуре гранита и известковых шпатов появились в 1781 году («Journal de physique»), в 1784 году последовала открывшая новые пути статья «Essai d’une th?orie sur la structure des cristaux». В 1773 году Торберн Бергман, шведский химик, нашёл, что из всех кристаллов известковых шпатов можно вырубить кристалл основной формы, то есть он открыл существование плоскостей спайности. Гаюи совершенно независимо от этого открыл, что плоскости спайности, вообще, постоянны и имеют соотношение с наружной формой.
Далее, он нашёл весьма важный закон о рациональности разрезов по осям, который имеет значение для всего строения кристалла.
К значительнейшим исследованиям Гаюи относится и открытие закона симметрии, состоящего в том, что при изменении формы кристалла через комбинацию с другими формами все однородные части, ребра, углы, плоскости всегда изменяются одновременно и одинаковым образом. Для обозначения комбинаций Гаюи придумал собственную, довольно пространную, теперь более не употребляемую, номенклатуру.
В 1792 году первым описал минерал эвклаз, в 1797 году в результате изучения минералов выявил, что аксинит является самостоятельными минералом, а не разновидностью турмалина.