Родился в Копенгагене в семье сэра Эндрю Бьюкенена (1807—1882), бывшего тогда посланником Великобритании в Дании.
С 1876 года находился на дипломатической службе, которую начал в Риме в должности атташе, а затем 3-го секретаря посольства. Впоследствии занимал различные дипломатические должности в Токио (Япония), Вене (Австро-Венгрия), Дармштадте (Германская империя), вновь в Риме и Берлине.
В 1921 году вышел в отставку.
В 1910 году Джордж Бьюкенен был назначен чрезвычайным и полномочным послом Соединенного Королевства в Санкт-Петербурге при дворе императора Николая II. Основной его задачей стало противодействие стремлениям прогермански ориентированных кругов в России порвать с Антантой.
Вместе с тем, британский посол был довольно тесно связан с российскими либеральными партиями, в частности, кадетами и октябристами. Бьюкенен поддерживал высказываемые ими идеи конституционной монархии и сочувствовал их целям, часто принимая в британском посольстве лидеров Государственной думы.
У британского посла установился хороший контакт с министром иностранных дел России С. Д. Сазоновым, придерживавшимся проанглийской и антигерманской ориентации. Бьюкенен при содействии Сазонова стремился устранить препятствия на пути сближения России и Соединенного Королевства. Между Сазоновым, Бьюкененом и французским послом Морисом Палеологом быстро установились теплые и доверительные отношения, однако британский посол порой действовал напрямую, добиваясь нужных ему решений непосредственно от Николая II, а не через его министра. С началом Первой мировой войны Бьюкенен усилил в российской печати проанглийскую пропаганду; в речи, произнесённой в декабре 1914 года в «Английском клубе» он выступил против «германофилов, облыжно утверждавших, что за четыре месяца войны английский флот и английская армия не предприняли ничего существенного».
В 1916 году Бьюкенен открыто поставил перед Николаем II вопрос о создании «министерства доверия», чем навлек на себя неудовольствие императора. Охлажение отношений с Николаем не остановило контактов Бьюкенена с думской оппозицией и оппозиционно настроеными членами императорской династии. Его деятельность осложнило также назначение министром иностранных дел Б. В. Штюрмера, известного своим прохладным отношением к Англии.
В 1917 году влияние Бьюкенена на внутрироссийские дела достигло наивысшей точки. В услових революционной неопределенности его деятельность стала иметь реальный политический вес. В январе 1917 года, на последней встрече с Николаем II, посол сказал ему, отбросив обычную дипломатичность:
27 февраля (12 марта) 1917 Бьюкенен вместе с Морисом Палеологом посетил министра иностранных дел Н. Н. Покровского, где заявил, что деятельность министра внутренних дел А. Д. Протопопова привела к революции. 1 (14) марта 1917 он высказал в беседе с великим князем Михаилом Александровичем мнение о необходимости введения конституции и формировании правительства во главе с М. В. Родзянко.
После формирования Временного правительства Бьюкенен обещал ставшему министром иностранных дел П. Н. Милюкову поддержку Соединенного Королевства и активно настаивал перед британским правительством на необходимости скорейшего признания новой власти в России, чтобы поднять авторитет Временного правительства и обеспечить его авторитет в условиях роста влияния Петроградского совета. Однако, признание Временного правительства Бьюкенен жестко увязывал с продолжением Россией войны против Германии, о чём заявил Милюкову. В этот период британский посол часто выступал на разнообразных митингах и публичных собраниях, доказывая необходимость поддержания дисциплины в армии и продолжения войны. Бьюкенен был одним из основных инициаторов июньского наступления русской армии, закончившегося неудачей.
В марте 1917 года Бьюкенен конфиденциально выяснял по просьбе Милюкова возможность эмиграции Николая II в Соединенное Королевство. Поначалу ответ был в целом положительный, но по мере возникновения протестов в общественных кругах против выезда бывшего императора и получения соответствующих инструкций из Лондона, посол вынужденно пересмотрел свое мнение и передал новому главе правительства А. Ф. Керенскому категорический отказ во въезде Николаю и его семье в пределы Британской империи до окончания войны.
С конца апреля начал осуществлять контакты с лидерами эсеров и меньшевиков , рассматривая эти партии как силу, которая может нейтрализовать растущее влияние партии большевиков. Приветствовал репрессивные действия Временного правительства в отношении большевиков в июле 1917 года. 29 июля (11 августа) 1917 в беседе с А. Ф. Керенским настаивал на введении в Петрограде военного положения и принятии строгих дисциплинарных мер, угрожая прекращением английских военных поставок. Позже настаивал на введении на фронте смертной казни. Во время Корниловского выступления пытался добиться примирения между Керенским и Корниловым, будучи симпатиями на стороне Корнилова, но не поддерживая идею военного переворота. 23 октября (6 ноября) 1917 года требовал от Керенского немедленного ареста Л. Д. Троцкого.
После прихода большевиков к власти высказал мнение о необходимости пересмотра британской политики в отношении России и признания за российским народом права на самоопределение в отношении продолжения войны с Германией. 25 декабря 1917 (7 января 1918) Бьюкенен выехал в Соединенное Королевство, где поначалу высказывался за сохранение дипломатических отношений с правительством большевиков, а позже стал одним и самых активных сторонников иностранной военной интервенции в России с целью поддержания белых армий.
Воспоминания Джорджа Бьюкенена впервые вышли в 1923 году.