Воспитанник клубной команды Коломенского паровозостроительного завода 1924—1928 годы. С 1929 по сентябрь 1931 года выступал за команду ЦДКА. За московское «Динамо» дебютировал в чемпионате Москвы 24 сентября 1931 года с АМО 3:2. В чемпионате СССР дебютировал 24 мая 1936 года с «Динамо» (Киев), 5:1.
В чемпионате и Кубке Москвы с 1931 по 1944 год провёл 104 игры и забил 83 мяча.
В 1930—1935 годах играл в первой сборной СССР, в которой провёл 12 неофициальных матчей и забил 6 мячей во встречах со сборной клубов Турции.
В 1927—1933 годах играл в сборной РСФСР. Чемпион страны 1931 года среди сборных городов и республик в составе сборной РСФСР.
В 1929—1940 годах защищал цвета сборной Москвы. В составе сборной города стал чемпионом СССР среди сборных городов и республик 1932 и 1935 годов; чемпионом РСФСР 1931 года и вторым призёром чемпионата РСФСР 1932 года.
Участник важнейших международных встреч в истории отечественного футбола, среди них с «Жиденицей» (Брно, Чехословакия) в 1934 году, сборной Праги в 1935 году, «Рэсингом» (Париж, Франция) первого января 1936 года, командами Болгарии в 1940 году в составе московского «Спартака». Всего в 89 междугородных матчах за сборную Москвы и «Динамо» до 1936 года забил 64 мяча.
Выдающийся мастер отечественного футбола. Лучший левый крайний нападающий страны за все годы. Не имел каких-либо серьёзных изъянов в своей подготовке и был подлинным виртуозом футбола. Быстрый, резкий, ловкий, хорошо координированный и крепко стоявший на ногах, он прекрасно владел обводкой, умел резко менять направление движения, смело вступал в единоборства. Исключительный тактик, он тонко чувствовал, в какой момент нужно идти в обводку, а в какой — сделать передачу партнеру. Владел сильным и точным ударом с обеих ног, гармонично сочетал коллективную игру с индивидуальной. Прекрасно понимал партнеров, особенно был сыгран с Михаилом Якушиным, с которым вместе они разыграли ряд незабываемых и эффектных комбинаций.
Игра Ильина всегда вызывала наслаждение на трибунах и вызвала восторженные оценки со стороны иностранных авторитетных футболистов и специалистов. Вошёл в символическую сборную СССР за 50 лет (в 1967 году).
Отлично играл защитником и полузащитником в хоккей с мячом до 1954 года, был четырёхкратным чемпионом страны в этом виде спорта (в 1935 — неофициальное первенство СССР, 1936, 1951 и 1952 годах), 12-кратным обладателем Кубка СССР (что является рекордным достижением в отечественном хоккее с мячом). В чемпионатах СССР по хоккею с мячом провёл 33 матча. забил 3 мяча, а розыгрышах Кубка СССР — 48 матчей.
В 1940 году окончил школу тренеров при ГЦОЛИФКе. Работал администратором в команде мастеров «Динамо» — 1946-76 годов. С 1977 года работал администратором в СДЮШОР «Динамо» (Москва). Награждён орденом Трудового Красного Знамени (1937).
Похоронен на Введенском кладбище (Лефортово), участок № 12.
В 2008 году на стадионе «Авангард» в городе Коломна была открыта мемориальная табличка, посвящённая Сергею Сергеевичу.
Футбол
Хоккей с мячом