Сергей Сергеевич Васильев родился 2 марта 1908 года в Двинске (ныне — Даугавпилс, Латвия) в семье военнослужащего. В 1925 году окончил среднюю школу в Ташкенте. В 1930 году окончил физико-математический факультет САГУ (ныне НУУ им. М. Улугбека). В 1931—1935 годах работал ассистентом в САГУ, с 1935 по 1945 годы — доцент, заведующий кафедрой экспериментальной физики САГУ.
В 1939 году С. С. Васильеву была присуждена ученая степень кандидата физико-математических наук после защиты диссертации в Ленинградском государственном университете на тему «Искровые пондемоторные счетчики частиц».
В 1940 году по инициативе С. С. Васильева при филиале АН СССР в Узбекской ССР была создана физико-техническая лаборатория (ФТЛ), директором которой он был в 1940—1943 годах. В 1943 году ФТЛ был преобразован в Физико-технический институт АН УзССР, и С. С. Васильев в 1943—1945 годах временно исполнял обязанности (по совместительству) директора ФТИ АН УзССР.
В 1945—1956 годах — доцент физического факультета МГУ (с 1946 года по совместительству). В 1946—1973 годах — заместитель директора НИИЯФ МГУ по научно-техничесокй работе и заведующий Лабораторией Ядерных Реакций (ЛЯР). В 1968 году ему было присвоено ученое звание профессора. В 1973—1981 годах Васильев работал старшим научным сотрудником — консультантом ЛЯР НИИЯФ МГУ.