Родился в семье обнищавшего дворянина Путилы Елизарьевича Суханова, скитавшегося по дворам своих тульских знакомых («волочился меж двор на Туле»). Юноша рос любознательным и серьёзным, и вскоре ушёл в монастырь набираться учёности, сменив мирское имя Антон на монашеское Арсений. Он освоил греческий, латинский и польский языки, стал широко образованным человеком своего времени. Владел грамматикой, риторикой и диалектикой. По мнению С. А. Белокурова, Суханов получил образование в одной из школ западнорусских братств. Знания старца Арсения стали решающим фактором при выборе посланника на Восток для изучения обрядов церкви. В 1649 году в Москву для сбора пожертвований на украшение Гроба Господня прибыл иерусалимский патриарх Паисий. Он обратил внимание царя Алексея Михайловича и патриарха Иосифа на то, что в русских богослужениях присутствуют отступления от обрядов восточной православной церкви. 10 июня 1649 года Арсений отправился в Константинополь с заданием описать церковные обычаи. Однако добрался только до Ясс и оттуда возвратился в Москву. Во второй раз он побывал в Афоне и по возвращении 8 декабря 1650 года передал в Посольский приказ свои прения с греками по вопросам веры, а также сведения о путешествии с подробным описанием обычаев, нравов местного населения, климата и растительности, животного мира и даже крепостных укреплений городов, через которые проходил его путь. В третье путешествие посетил греческие острова, Египет, где встречался с александрийским патриархом Иоанникием, Иерусалим, где его принимал патриарх Паисий, Константинополь. По возвращении в Москву в июне 1653 года передал царю отчёт о путешествии — «Проскинитарий» («Поклонник»). В 1654 году патриарх Никон посылает Суханова на Афон для приобретения греческих рукописей, необходимых для начавшегося исправления богослужебных книг. Он с блеском выполнил это поручение, доставив в Москву около 700 рукописей. C 1661 года руководил работой Московского Печатного двора.