Окончив Санкт-Петербургскую духовную академию, постригся в монахи. В 1905—1906 годах был иеромонахом в Почаевской лавре; принимал активное участие в деятельности «Союза русского народа», а также в черносотенной печати — «Почаевском Листке», «Вече» и др.
Зловещая фигура правого движения начала XX века. Устраивал митинги, на которые сходились значительные толпы народа; вёл крайне резкую агитацию против евреев и инородцев вообще, против интеллигенции, с постоянными призывами к погромам; постоянно нападал на высших должностных лиц на государственной и на церковной службе. Прибегая к демагогическим приёмам, говорил о интересах страдающего крестьянства, Илиодор приобретает значительную популярность у населения, в основном крестьянского.
В 1907 г. Синод запретил ему литературную деятельность, но, пользуясь покровительством различных влиятельных лиц, он не подчинился этому запрету и остался безнаказанным. С помощью Григория Распутина Илиодор нашёл покровителей в государственных сферах, но тут же начал сам бороться с влиянием Распутина. В 1908 году он, однако, был переведён в Царицын. Здесь деятельность его, под покровительством саратовского епископа Гермогена, развернулась ещё шире. Его проповеди принесли ему громадную популярность в части населения, в них несомненно проявлялись некоторые демократические стремления. Илиодор резко нападал на местную администрацию, в частности — на саратовского губернатора. Занимался исцелением больных и изгнанием бесов из кликуш и различных припадочных, что создавало ему ореол святого и чудотворца. По благословению Григория Распутина основал в Царицыне мужской Свято-Духов монастырь. Когда в 1909 г. Синод запретил Илиодору служение, Илиодор назвал распоряжение Синода «безблагодатным и беззаконным» и продолжал служение. Синод постановил перевести Илиодора в Минск, но Илиодор не поехал, и постановление было отменено. Саратовский губернатор гр. Татищев в 1910 г. был переведён на службу в Петербург. В 1910 г. Илиодор за оскорбление полиции был приговорён судом к месячному аресту, но это постановление в исполнение не было приведено. В январе 1911 г. состоялось постановление Синода о переводе Илиодора в один из монастырей Тульской епархии. После двухдневного шумного протеста Илиодор подчинился постановлению Синода и выехал из Царицына, оставив около 500 000 руб. долга, сделанного им для постройки нового храма и других монастырских нужд. Через месяц Илиодор бежал из Новосильковского монастыря (Тульской епархии), вернулся в Царицын и возобновил свою деятельность.
В течение 1911 года он совершал паломничество через поволжские города в Саров, причём толпы его поклонников совершали буйства, избиения прохожих и т. п. В январе 1912 г. состоялось и было приведено в исполнение постановление Синода о заточении Илиодора во Флорищеву пустынь Владимирской епархии. В октябре 1912 г. Илиодор внезапно обратился с посланиями в Синод и к почитателям, в которых заявлял, что раскаивается в своей деятельности, просит прощения у евреев, отрекается от веры в православную церковь. В ответ Илиодор по постановлению Синода был расстрижен и освобождён из монастыря. Организовал одно из покушений на Распутина, которое осуществила Гусева Хиония Кузьминична. Она выследила его в селе Покровском и ударом ножа вспорола Распутину живот. Раненому, ему удалось добраться до больницы, где была сделана операция. В тот раз Распутину удалось выжить. С 1914 года Илиодор жил в эмиграции. Большая часть поклонников от него отшатнулась, и он потерял былое значение.
В 1917 году снялся камео в первом в мире фильме о революции в России «Падение Романовых».
Участвует в левом движении, после Октябрьской революции предлагает свои услуги большевикам. С 1918 г. по 1922 г. снова живёт в Царицыне. Почувствовав опасность, бежит в США, где публикует свои записки о Распутине — «Святой чёрт». Умирает в должности швейцара небольшой гостиницы.