Отец Карлинг, Джон Бассетт, был членом сборной Канады по теннису в розыгрыше Кубка Дэвиса 1959 года. Он также был владельцем футбольной команды «Tampa Bay Bandits», игравшей в Футбольной лиге США, а его семья была среди совладельцев команды НХЛ «Toronto Maple Leafs». Принадлежавшая ему кинокомпания сняла художественный фильм на теннисную тему «Весенняя лихорадка» (англ. Spring Fever), в котором снялась и Карлинг.
В 1987 году Карлинг Бассетт вышла замуж за американского теннисиста Роберта Сегусо и некоторое время после этого выступала под двойной фамилией. В 1988 году у Роберта и Карлинг родился сын Холден, затем в 1991 году дочь, тоже получившая имя Карлинг, а в 1993 году второй сын, Ридли. Все трое детей играют в теннис.
Ещё во время активной теннисной карьеры Карлинг Бассетт выступала в качестве фотомодели, чьи фотографии были трижды включены в иллюстрированные календари, выпускаемые Женской теннисной ассоциацией (WTA); позднее она сотрудничала с модельным агентством Форда.
В 1981 году, в 13 лет, Карлинг Бассетт стала чемпионкой Канады среди девушек на закрытых кортах. В 1982 году она занимала первое место в мировом теннисном рейтинге среди девушек, а также выиграла взрослый женский чемпионат Канады, став в 14 лет самой юной его победительницей. Впоследствии она ещё дважды завоёвывала этот титул. В июле 1982 года она начала выступления за сборную Канады в Кубке Федерации, выиграв шесть матчей и проиграв два по пути в финал утешительного турнира Мировой группы, где канадки уступили француженкам. В конце года она победила на престижном юниорском турнире Orange Bowl в старшей возрастной категории (до 18 лет).
Начав выступления в профессиональных турнирах в декабре 1982 года, уже на следующий год пятнадцатилетняя Бассетт ворвалась в мировую теннисную элиту. За 1983 год она четырежды доходила до финалов турниров Женской теннисной ассоциации (WTA) и в одном из них, в Херши (Пенсильвания), добилась победы. В апреле по пути в финал турнира в Амелия-Айленд она победила трёх сеяных соперниц и уступила только первой ракетке мира Крис Эверт. Она также дошла до четвёртого круга на Уимблдонском турнире, а потом до четвертьфинала Открытого чемпионата Австралии. По итогам сезона WTA назвала её «Новичком года». Она также была избрана «спортсменкой года» в Канаде.
Успешные выступления Бассетт продолжались и в следующем году. Хотя за этот год она только однажды, причём лишь осенью, дошла до финала турнира в одиночном разряде, она показала два своих лучших результата в турнирах Большого шлема, дойдя до четвертьфинала на Открытом чемпионате Франции и до полуфинала на Уимблдоне. В итоге к началу октября 1983 года она вошла в десятку сильнейших теннисисток мира в одиночном разряде. Сразу после этого в Тампе она выиграла первый в карьере турнир в парном разряде, а затем в парном турнире Открытого чемпионата Австралии дошла до четвертьфинала — её лучший результат в парах на турнирах Большого шлема за карьеру.
В 1985 году Бассетт ещё дважды выходит в финал турниров в парном разряде и снова побеждает в Тампе, где её партнёршей была Габриэла Сабатини. В одиночном разряде она несколько раз доходила до полуфиналов, а в Открытом чемпионате Франции и Открытом чемпионате США вышла в четвёртый круг. По итогам этого сезона она была вторично признана «спортсменкой года» в Канаде.
В 1986 году Бассетт дошла до четвертьфинала Открытого чемпионата Франции и четвёртого круга на Уимблдоне в одиночном разряде. Как на этих, так и на ряде других турниров её продвижение останавливали лучшие теннисистки мира: Крис Эверт, Мартина Навратилова, Гана Мандликова. А осенью она получила травму, которая, вместе с последовавшим воспалением связки, не позволила ей закончить сезон.
После второй и последней в карьере победы на турнире WTA в одиночном разряде, одержанной в мае 1987 года, и выхода в четвертьфинал Мировой группы Кубка Федерации со сборной Канады в августе того же года Карлинг Бассетт-Сегусо уже не добивается значительных успехов. На Олимпиаде в Сеуле она в одиночном разряде уступила в первом же круге Натали Тозья, а в парах с Джилл Хетерингтон победила аргентинок Пас и Сабатини, но во втором круге их обыграли Штеффи Граф и Клаудиа Коде-Кильш. Последним регулярным сезоном в карьере для Бассетт-Сегусо стал 1990 год, который она завершила после Уимблдона. Лучшим её результатом в этом году стал выход в четвертьфинал турнира в Амелия-Айленд, где она, находясь в шестой сотне рейтинга, обыграла двух посеянных соперниц и уступила только олимпийской чемпионке Штеффи Граф. Она ещё возвращалась на корт весной 1992 года, а в 1995 и 1996 годах сыграла по одному турниру, на которые была допущена решением организаторов. Свой последний матч она провела во втором квалификационном круге турнира в Майами в марте 1996 года. Возможно, помимо рождения детей, причиной раннего ухода из активного спорта стали психологические трудности, нашедшие отражение в расстройствах приёма пищи, в результате которых к 2000 году она весила 43 килограмма. На потерю интереса к теннису могла повлиять и смерть отца в 1986 году.
После ухода из активного тенниса Карлинг Бассетт-Сегусо, перебравшаяся в США, работала комментатором и тренером в собственной теннисной школе, а затем в академии Ника Боллетьери. В 1998 году она стала членом Канадского зала теннисной славы, а в 2001 году — первой теннисисткой в Канадском зале спортивной славы.