Казис Гринюс родился в многодетной крестьянской семье (7 мальчиков, 4 девочки; два брата и две сестры будущего президента рано умерли). Учился в школе в Ошкине, Лимаркай, Мариямполе. Окончил Мариямпольскую гимназию (1887). Во время учёбы в гимназии принимал участие в распространении газеты «Аушра», участвовал в выпуске рукописных газет.
Закончил медицинский факультет Московского университета (1893 год). Во время учёбы в университете арестовывался за участие в студенческих беспорядках (1889 год). Участвовал в национально-освободительном движении, состоял в нелегальном обществе литовских студентов, с 1888 года писал для литовских газет и журналов «Летувишкас балсас» („Lietuvi?kas balsas“), «Швеса» („?viesa“), печатавшихся в Пруссии. В 1888 году участвовал в первом съезде литовских демократов, на котором обсуждались, в частности, планы издания журнала «Варпас». Писал для этого журнала и его приложения «Укининкас», редактировал «Варпас». Ещё до окончания учёбы в университете осенью 1892 года работал в Минске в пункте по борьбе с холерой. Девять месяцев 1893 года проработал судовым врачом в Каспийском пароходстве.
С 1894 года занимался врачебной практикой в Мариямполе, позднее в Вирбалисе, затем в Науместисе, в 1898—1903 годах — в Пильвишкяй, позднее опять в Мариямполе. В 1905 году и в 1908—1910 годах жил в Вильне, в 1906 году — в Мариямполе. В 1905 году участвовал как делегат Сувалкской губернии в съезде литовских общественных деятелей в Москве. Неоднократно (1903, 1905, 1906, 1910) подвергался тюремному заключению за участие в литовской общественной и культурной деятельности.
В период Первой мировой войны Гринюс находился в эвакуации в Кисловодске, где в период Гражданской войны в 1918 погибли его жена Йоана и дочь Гражина. В 1917 году в Воронеже был избран в Совет литовцев России. В 1919 году в Париже участвовал в деятельности делегации временного правительства Литвы на Мирной конференции. Стал председателем Комиссии по репатриации; занимаясь вопросами возвращения литовцев на родину из немецкого плена, оказал помощь примерно тысяче соотечественников.
В конце 1919 года вернулся в Литву, где был избран депутатом Временного Сейма от партии ляудининков (Литовский народно-крестьянский союз). Избирался в Учредительный, I, II и III Сеймы, в 1920—1922 годах был премьер-министром Литвы, подписав на этом посту мирный договор с РСФСР.
В 1922 году стал заведующим отделом медицины и санитарии Каунасского самоуправления.
В 1926 году III Сейм избрал Гринюса президентом Литвы, но уже через полгода он был свергнут в результате переворота, организованного Антанасом Сметоной. После отставки с поста президента работал в медицинских и благотворительных организациях.
В период нацистской оккупации Литвы подписал в 1942 году протест против уничтожения евреев и был выслан на год в деревню Ажуола Буда. Летом 1944 года уехал в Германию, в 1947 году переехал в США, где был почётным президентом ЛНКС.
Автор трудов по ботанике, медицине, истории. Переводил с польского и других языков художественную и научно-популярную литературу. Выпустил два тома воспоминаний.
В октябре 1994 года его останки были перенесены в Литву и перезахоронены в его родной деревне.
В 1922 году и в 1996 году были выпущены почтовые марки Литвы, посвящённая Казису Гринюсу. В связи с 60-летием Литовский университет в декабре 1926 года присвоил Гринюсу звание доктора honoris causa. Имя Гринюса носит мост на шоссе Шилуте—Русне, средняя школа в Каунасе и гимназия в Казлу Руде.
16 февраля 1996 года в Каунасе был открыт памятник Гринюсу.