Кэролин Сью Джонс (англ. Carolyn Sue Jones) родилась в техаском городе Амарилло 28 апреля 1930 года в семье Хлои Джинетт и Джулиуса Альфреда Джонса и была названа в честь актрисы Кэрол Ломбард. В 1934 году её отец бросил семью и её матери пришлось переехать к своим родителям, чтобы воспитать Кэролин и её сестру Бэтт.
В 1947 году Кэролин Джонс переехала в Калифорнию, где стала работать в театре Пасадины. Кэролин дебютировала в кино в 1952 году, после того, как подписала контракт с «Paramount Pictures». В 1953 году она вышла замуж за продюсера Аарона Спеллинга, приняв иудаизм, и вскоре её карьера стала развиваться активнее. Первой заметной ролью Джонс стала Кэти Грей в фильме «Дом восковых фигур» в 1953 году. Далее последовали роли в таких фильмах, как «Зуд седьмого года» (1955), «Вторжение похитителей тел» (1956) и «Человек, который знал слишком много». В 1957 году актриса была номинирована на «Оскар» за лучшую женскую роль второго плана в фильме «Мальчишник», где она сыграла экзистенциалиста. В 1958 году Кэролин Джонс стала обладательницей премии «Золотой глобус», как самая многообещающая актриса. В последующие годы наиболее примечательными фильмами с участием актрисы стали «Дыра в голове» (1959), с Фрэнком Синатрой в главной роли, «Последний поезд из Ган Хилл» (1959), «Карьера» (1959) и «Как был завоёван Запад» (1962).
В 1964 году Кэролин Джонс развелась со Спеллингом и в том же году её пригласили на роль Мортиши Аддамс в телесериале «Семейка Аддамс», за которую она была номинирована на «Золотой глобус». Её карьера пошла на спад после завершения показа сериала в 1966 году.
В 1968 году актриса вышла замуж за Герберта Грина, с которым жила вместе в Палм-Спрингс, до развода в 1977 году. В последующие годы Джонс работала в основном на телевидении, где появилась во многих сериалах, последним из которых стал «Капитолий» в 1982 году.
Свою последнюю роль ей пришлось играть в инвалидном кресле, из-за обнаруженного у неё незадолго до этого рака толстой кишки. В том же году, зная о том что она умирает, Кэролин Джонс в третий раз вышла замуж, за друга детства Питера Бейли-Бриттона. Актриса умерла 3 августа 1983 года в своём доме в Уэст-Голливуде, штат Калифорния, в возрасте 53 лет.