Кэрролл Бейкер родилась 28 мая 1931(19310528) года в городке Джонстаун, штат Пенсильвания, в семье торговца Уильяма Уотсона Бейкера и его супруги Вирджинии. После окончания школы она год обучалась в колледже, а затем некоторое время была ассистенткой фокусника.
Её карьера в кино стартовала в 1953 году с небольшой роли в фильме «Легко любить». В том же году она вышла замуж за Луи Риттера, брак с которым распался спустя несколько месяцев. После прохождения тренинга в прославленной нью-йоркской Актёрской студии она появилась на Бродвее в постановке «Всё долгое лето». Там её заметил режиссёр Элиа Казан и пригласил в свой скандальный фильм «Куколка», по сценарию Теннесси Уильямса. Роль Куколки Мигэн, юной девушки, которая по совершеннолетию должна стать женой лысеющего мужчины средних лет в исполнении Карла Молдена, принесла ей славу, а также номинации на премии «Оскар», «Золотой глобус» и «BAFTA». В том же году она появилась вместе с Элизабет Тейлор и Джеймсом Дином в фильме «Гигант», получившим позже несколько премий «Оскар».
Во время обучения в Актёрской студии она познакомилась с режиссёром Джеком Гарфайном, за которого в 1955 году вышла замуж. Гарфайн был евреем, и ради него Бейкер приняла иудаизм. Этот брак принёс её двоих детей: дочь Бланш Бейкер, которая, как и мать стала актрисой, и сына Хэршела Гарфайна, и завершился разводом в 1969 году.
На протяжении следующих двух десятилетий Бейкер продолжала активно сниматься в кино, появившись во многих знаменитых фильмах, среди которых «Как был завоёван Запад» (1962), «Гарем» (1967), «Нежные руки Деборы» (1968), «Капитан Апач» (1971) и многих других. В 1964 году Кэрролл Бейкер получила роль в фильме «Мистер Моисей», съёмки которого проходили в Восточной Африке. По окончании съёмок появились сообщения о том, что вождь одного из племён масаи покорился красотой актрисы и готов был отдать за её руку 150 коров, 200 коз и овец, а также $750 в придачу.
Новая волна популярности настигла актрису после выхода биографического фильма «Харлоу», повествующего о секс-символе 1930-х годов Джин Харлоу, и в котором Бейкер исполнила главную роль. Фильм собрал в прокате $13,000,000 и стал главным хитом 1965 года. Эта картина также послужила началом недолгого романа актрисы с продюсером фильма Джозефом Левином.
После проблем с руководством «Paramount Pictures» и разводом со вторым мужем, Кэрролл покинула США и на несколько лет перебралась в Европу, где первоначально поселилась в Италии. За годы жизни там она снялась в нескольких фильмах в самой Италии, а также в Германии, Испании и Великобритании. В конце 1970-х годов Бейкер вернулась на родину, где возобновила карьеру в кино, а также и на театральной сцене. Прежнего успеха на большом экране ей уже повторить не удалось, и актриса довольствовалась небольшими второстепенными ролями в кино и на телевидении. Среди её работ тех лет наиболее приметными стали роли в фильмах «Звезда-80» (1983), «Чертополох» (1987) и «Детсадовский полицейский» (1990). В 1997 году она появилась в фильме «Игра» с Майклом Дугласом в главной роли.
В 1978 году актриса в третий раз вышла замуж, за британского актёра Дональда Бёртона, с которым была вместе до его смерти от эмфиземы в 2007 году.
Кэрролл Бейкер является автором трёх книг: «Куколка: Автобиография», опубликованная в 1983 году, а также «Римский рассказ» и «В Африку с любовью», поступившие в продажу в 1985.
За свой вклад в кино актриса удостоена звезды на Голливудской аллее славы.