Окончил аристократический колледж Анаврита и юридический факультет Афинского университета. В 1956—1958 продолжил образование в военных училищах Греции, в 1958—1959 — в США. Вступил на престол после смерти отца Павла I 6 марта 1964 года. В отличие от отца, со своими политическими функциями справлялся неудачно, при нём было несколько правительственных кризисов. Выступил за расширение прерогатив короля, что привело к конфликту с премьер-министром Г. Папандреу. В 1967 года к власти пришли «чёрные полковники». В декабре того же года Константин сделал попытку выступить против них и 13 декабря призвал по радио народ к восстанию. После неудачи восстания покинул страну и жил в Риме. В 1973 года по итогам референдума монархия в Греции была упразднена «полковниками» и провозглашена республика. Однако голосование произошло при диктаторском режиме и не могло считаться свободным. Поэтому после свержения диктатуры в 1974 году демократическое правительство провело повторный референдум в декабре того же года, который подтвердил волю народа не восстанавливать монархию. Покинувший страну Константин не признаёт и этот референдум и никогда формально не отрекался от престола, однако с этого времени монархия Глюксбургов прекратила существование, и была установлена Греческая республика.
В Греции он называется «бывший король» (греч. ? ???? ????????); въезд в страну ему не запрещён, и он неоднократно посещал Грецию после лишения власти.
В 1990—2000-х годах неоднократно обращался в Европейский суд по правам человека с иском к греческому правительству относительно конфискованной собственности. Однако в ноябре 2000 года суд вынес решение не в пользу бывшего короля, ему была возвращена лишь часть имущества королевской семьи.
Проживает с семьёй в Лондоне.
Олимпийский чемпион 1960 года по парусному спорту в классе «Дракон».
В 1963—1974 — член Международного олимпийского комитета (МОК).
С 1967 года по 1973 год — член Комиссии МОК по вопросам Международной олимпийской академии.
С 1974 года — почётный член МОК.
С 18 сентября 1964 года женился на дочери короля Дании Фредерика IX Анне-Марии. Пятеро детей:
По отцу —Павлу I — принадлежит к датской династии Глюксбург.
Также является правнуком великой княгини Ольги Константиновны и праправнуком великого князя Константина Николаевича.
Супруг королевы Великобритании Елизаветы II — Филипп, герцог Эдинбургский — двоюродный дядя Константина, а Чарльз, принц Уэльский — его троюродный брат.
Королева Испании София Греческая, жена Хуана Карлоса I, является сестрой Константина.
Женат на датской принцессе Анне-Марии — младшей сестре правящей королевы Дании Маргрете II.