Паулу Эваришту Арнс родился 14 сентября 1921 года и был пятым из тринадцати детей немецких эмигрантов Габриэля Арнса и Хелены Штайнер. Три его сестры позже стали монахинями, одна, Зилда Арнс, организатором благотворительных программ для детей, а один из братьев францисканцем.
С 1941 года по 1943 год Арнс изучал философию в Куритибе и затем богословие с 1944 года по 1947 год в Петрополисе. Тогда же он посещал Сорбонну в Париже в 1950 году, изучая литературу, латинский и греческий языки, а также древнюю историю.
10 декабря 1943 года, в возрасте 22 лет, Арнс был пострижен в монахи в орден Францисканцев; он был рукоположен в священники 30 ноября 1945 года. В 1945—1966 годах обучение, был редактором ежемесячного журнала Sponsa Christi, францисканцским провинциалом.
2 мая 1966 году Арнс был назначен титулярным епископом Респетты и вспомогательным епископом Сан-Паулу. Посвящён в епископы 3 июля 1966 года. Ординацию совершил, в церкви Святого Сердца, в Форкуилиньи, кардинал Агнелу Росси — архиепископ Сан-Паулу, которому помогали и сослужили Ансельму Петрулла — епископ Тубарау и Онорато Пьязера — титулярный епископ Кастелло Жабара. Затем назначен архиепископом Сан-Паулу, 22 октября 1970 года. На консистории от 5 марта 1973 года, папа римский Павел VI возвёл его в кардиналы, он стал кардиналом-священником с титулом церкви Святого Антония Падуанского на Тускуланской дороге. Участвовал в двух Конклавах августовском и октябрьском 1978 года.
В начале своего правления, в качестве архиепископа он продал епископский дворец и использовал деньги, чтобы построить социальную станцию в фавелас (бразильских трущобах). Арнс известен как богослов теологии освобождения и стал одним из наиболее популярных священнослужителей Бразилии будучи противником военной диктатуры. Он управлял проектом Tortura Nunca Mais (Никогда больше пыток) в конце 70-х годов.
Он покинул пост архиепископа в возрасте 77 лет 15 апреля 1998 года, после того, как он уже просил и получил право покинуть пост от папы римского Иоанна Павла II на своём 75-летии в 1996 году. Он не принимал участие в Папском Конклаве 2005 года, потому что он уже достиг 80-летнего возраста и потерял право участвовать в Конклаве.