Мать Самуэля, Мина Неренштейн, была активным членом Компартии Великобритании, в которой состоял и Самуэль до 1956 (до ввода советских войск в Венгрию).
Самуэль был членом Исторической группы Компартии Великобритании, куда входили такие историки, как Кристофер Хилл и Эрик Хобсбаум.
Он был одним из создателей журнала «Прошлое и настоящее», пионером в исследовании истории рабочего класса. Самуэль основал «Партизанское кафе» в Сохо, в Лондоне, ставшее местом встречи британских новых левых.
Самуэль основал движение «Историческая мастерская» в Колледже Раскина, в Оксфорде, где преподавал в 1967 г.
После его смерти в 1996 г. Центр истории Восточного Лондона университета Восточного Лондона был переименован в Центр исторических исследований им. Рафаэля Самуэля.