После окончания образования преподавал в американских школах в Марокко, в Саудовской Аравии. На момент зачисления в отряд астронавтов НАСА преподавал математику и общественные науки в Междунаhодной американской школе в Бухаресте.
Со 2 ноября 2003 года проходил обследования и собеседования в Космическом центре имени Линдона Джонсона.
6 мая 2004 года зачислен в отряд астронавтов НАСА кандидатом в специалисты полёта по проекту «Учитель в космосе».
В октябре 2007 года назначен специалистом полёта в составе экипажа миссии STS-119 космического корабля «Дискавери», планируемый старт ноябрь 2008 года.
С 15 по 28 марта 2009 года участвовал в космическом полёте космического корабля «Дискавери», по программе миссии STS-119 в качестве специалиста полёта полезной нагрузке. Стыковка с МКС была произведена 17 марта, с 25 марта до посадки КК совершал автономный полёт. Общая продолжительность полёта составила 12 суток 19 часов 29 минут 41 секунду.
Во время полёта Р. Арнольд совершил два рабочих выхода в открытое космическое пространство: