В 1862 году поднялся вверх по реке Атбаре, прошёл через северную Эфиопию к Голубому Нилу, спустился вниз по реке до г. Хартума и поднялся затем по Белому Нилу до Гондокоро, где в 1863 встретился со Спиком и Дж. О. Грантом. В 1864 году открыл второй исток Белого Нила — озеро Альберт и исследовал его северное побережье. Открыл водопады Мерчисон на р. Виктория-Нил.
По возвращении в Англию в октябре 1865 года, Бейкера ожидали высокие почести: королева даровала ему титул баронета, а Лондонское и Парижское географические общества присудили ему свои медали.
В 1869 году, по предложению вице-короля Египта, возглавил военную экспедицию снаряженную с целью покорения земель, лежащих по Белому Нилу и его притокам, и установления с ними торговых сношений.
По мнению некоторых географов, основная работа Бейкера: «Альберт-Ньянца, большой водоём Нила и исследования истоков Нила» (тома 1—2, 1867, русский перевод 1875).