Родился в семье инженера. Детство провёл в Харькове. Окончил Московский энергетический институт (1937) и Литературный институт им. М. Горького (1941). Работал электромонтёром Харьковского электромеханического завода. Начал печататься в 1934 как журналист.
Участник Великой Отечественной войны. Доброволец истребительного батальона, окончил школу снайперов под Москвой. В 1942 окончил училище зенитной артиллерии в Уфе, с января 1943 командир взвода 23-й зенитно-артиллерийской дивизии. Затем литсотрудник газеты 57-й армии. Член КПСС с 1946. После войны работал редактором Воениздата, оставаясь в рядах Советской Армии. Уволен из армии в 1950 в звании майора.
Заместитель главного редактора журнала «Новый мир» (ноябрь 1953 — октябрь 1954). В 1959—1960 главный редактор «Литературной газеты». В 1975—1976 секретарь Союза писателей СССР.
В качестве руководителя московской организации Союза Писателей в 1958 г. принял активное участие в травле Б.Пастернака. Подписал Письмо группы советских писателей в редакцию газеты «Правда» 31 августа 1973 года о Солженицыне и Сахарове.
Сыновья — Андрей, кинорежиссёр («Белорусский вокзал», «Осень»), актёр («Дневник его жены», «Плащ Казановы» и др.) и Константин, телеведущий, автор и ведущий программы «Большие родители» на канале НТВ, продюсер передачи «Школа злословия».
В послевоенные годы выпустил книгу очерков «Династия Казанцевых» (М., 1949 год). Опубликовал книги путевых заметок: «Поездка на Кубу», «В Италии», «В самой далекой стране» и др.
Много сделал для увековечения памяти героев войны. Выступления Смирнова в печати, на радио и телевидении, в телеальманахе «Подвиг», внесли огромный вклад в поиск пропавших в годы войны и её неизвестных героев.
Теме войны посвящены его книги: «На полях Венгрии», М., 1954 год; «Сталинград на Днепре», М., 1958 год; «В поисках героев Брестской крепости», М., 1959 год; «Были Великой войны», М., 1966 год; «Семья», М., 1968 год. Первым написал о подвиге защитников Брестской крепости и некоторых других подвигах советских солдат. За книгу «Брестская крепость» (1957 год, второе, дополненное и расширенное издание — 1964 год) С. С. Смирнов в 1965 году был удостоен Ленинской премии. Награждён орденом Ленина.
Писатель многое сделал для восстановления доброго имени солдат, попавших в годы войны в плен и позднее за это осуждённых в СССР. «Смирнов своей книгой первым поставил под сомнение утвердившуюся презумпцию виновности военнопленных, первым отважился двинуться через это минное поле».
Автор пьес, в свое время, широко шедших на сценах СССР: «Крепость над Бугом» (1955 год), «Люди, которых я видел» (1958 год).
Теме Великой Отечественной войны посвящены и киносценарии: «Его звали Федор» (1963 год), «Они шли на восток» (1965 год), «Катюша» (1964 год), «Великая Отечественная» (1965 год), «Город под липами» (1968 год), «Семья Сосниных» (1968 год).
В 1958—1970 годах побывал в 50 зарубежных странах, описал свои поездки в репортажах и очерках.
Некоторые эпизоды из документальных исследований Смирнова использовал в своих художественных произведениях Борис Васильев, с которым С. С. Смирнов был дружен.
В честь Смирнова названа улица в городе Бресте