Отец Иоахим Нарбутт. Жена Кристина Нарбутт, урождённая Садовская (1813—1899), по происхождению крестьянка, дочь солдата армии Тадеуша Костюшко; за поддержку повстанцев 1863 г. была выслана вглубь России (1864), вернулась в Шавры в 1871. Сын Людвик Нарбутт (1832—1863), офицер, руководил отрядом повстанцев в Лидском уезде, погиб в бою с русскими войсками 5 мая 1863. Дочь Теодора Нарбутт, в замужестве Мончуньская (р. 1839) была вынуждена выехать за границу и была за причастность к восстанию 1863 г. заочно приговорена к каторжным работам. Сын Болеслав Нарбутт (1843—1889) участвовал в восстании 1863 г., был приговорен к смертной казни, заменённой, по молодости лет осуждённого, ссылкой.
Изучал инженерное дело в Главной виленской школе, в 1803 году преобразованной в Виленский университет (1799—1803). В 1803 году поступил в петербургский кадетский корпус и до 1812 служил в русской армии инженером. Участвовал в войне России и Пруссии против Франции (1806—1807) и русско-шведской войне (1808—1809). Получил звание капитана. Проектировал и участвовал в строительстве Бобруйской крепости.
В начале 1810-х годов начал проводить археологические раскопки, собирал и изучал литовские древности, старинные книги и документы, сведения по фольклору и этнографии края. С 1817 года публиковал в периодике статьи о литовских древностях. Поддерживал связи с Симонасом Даукантасом и другими историками и литераторами, занимающимися прошлым Литвы. За историю Литвы в 9 томах (Вильно, 1835—1841) императором Николаем I награждён перстнем с бриллиантом.
Спроектировал и содействовал строительству костёла в Эйшишках (1847—1852). Состоял членом Виленской археологической комиссии.
Кавалер ордена Святого Владимира 4-й степени, Святой Анны 4-й степени, ордена Святой Анны 2-й степени (1809 (за строительство Бобруйской крепости).
Собирая письменные исторические источники, начал одним из первых их публиковать. Издал «Хронику Быховца» (Вильна, 1846), наиболее пространный вариант свода литовских летописей (1846), и другие материалы. На основе собрания копий литовских исторических актов подготовил индекс исторических памятников Литвы, сборник источников Великого княжества Литовского конца XVII — конца XVIII века. Собирал и использовал в своих исторических трудах фольклор и данные этнографии. Начал исследование памятников архитектуры. Основной труд «История литовского народа» (1835—1841) — крупнейшая по объёму и первая история Литвы, обособленная от истории Польши; доведена до 1572.
Первый том «Истории литовского народа» занимает описание литовской мифологии. Используя широкий круг рукописных и печатных источников, включая работы современных ему историков и филологов, Нарбутт в огромное число литовских божеств и мифологических существ включил персонажей прусской, жмудской, отчасти славянской мифологии, латышского фольклора, также персонажей, которые считаются историческими (Бирута, Поята). Среди них ряд божеств со ссылками на устные предания, недостоверные и сомнительные материалы (отчасти им же и выдуманные) сочинён им самим по аналогии с индусскими, египетскими, греческими.
Воззрениями близок к романтическим историографам и писателям (С. Даукантас, Ю. И. Крашевский, А. Мицкевич, Л. Юцевич) с характерным возвышением героической и экзотичной древности.
Его труды способствовали популяризации исторических знаний в Литве, расширению исследований в области нумизматики, исторической географии, истории культуры. Деятельность Теодора Нарбутта оказала влияние на развитие литовской культуры и культуры Литвы, формирование литовского национального самосознания и национально-освободительное движение.
Имя Нарбутта носит улица в Вильнюсе.