Первые уроки живописи Теодор Руссо получил у своего двоюродного брата-художника. В пятнадцать лет его взял в обучение на два года художник-пейзажист Жан Шарль Ремон. Т. Руссо путешествовал по Оверни и Нормандии, что нашло отражение в его творчестве.
В 1831 г. девятнадцатилетний Руссо подал заявку на участие в Парижском салоне. Его пейзаж дикой природы Оверни получил признание благодаря живой технике письма. Следующие четыре Парижских салона были для Теодора Руссо неудачными, и он не участвовал в публичных выставках вплоть до 1849 г.
Руссо ввёл понятие «интимного пейзажа», мотивы для которого предоставлял в основном лес Фонтенбло. При простоте и натуральности изображённого главную роль в нём призван играть общий колорит картины, сильно и поэтично передающий настроение, создаваемое в душе художника природой в тот или другой момент времени. В 1832-33 гг. он впервые вышел на пленэр. Зиму 1836—1837 гг. Руссо провёл вместе с художниками Нарсисом Виржилем Диасом де ла Пенья и Клодом Феликсом Теодором Алиньи в Барбизоне. Природа Барбизона произвела на него такое большое впечатление, что Руссо стал приезжать туда каждый год, а с 1848 г. окончательно переселился туда со своей женой.
Со временем вокруг Руссо образовался круг его коллег-художников, как и он писавших природу на природе — Каба, Добиньи и Дюпре. Так постепенно возникла барбизонская школа.
Теодор Руссо умер в 1867 г. в возрасте 55 лет от разрыва сердца.
Наиболее известные картины Теодора Руссо: