Сын бразильского футболиста Мазиньо. Мать Валериа Алькантара бывшая волейболистка.
Дебютировал в чемпионате Испании 17 мая 2009 года в матче 36-го тура против «Мальорки», выйдя на замену вместо Эйдура Гудьонсена на 74-й минуте.
29 декабря 2009 года 4 игрока «Барселоны Атлетик» (Тьяго Алькантара, Гай Ассулин, Виктор Васкес, Хонатан дос Сантос) были вызваны Хосепом Гвардьолой в первую команду.
20 февраля 2010 года в матче 23-го тура, выйдя на замену вместо Яя Туре на 76-й минуте забил свой первый гол за «Барсу».
7 декабря 2010 года дебютировал в Лиге чемпионов в матче 6-го тура, против Казанского «Рубина», выйдя в основном составе. Отметился голевой передачей на 51-й минуте на Эндрю Фонтаса.