Родилась в еврейской семье. Отец, Юлиус Фройнд, известный коллекционер предметов искусства, в 1928 подарил ей за успехи в учёбе фотоаппарат «Лейка».
Училась социологии во Фрайбурге и Франкфурте — у Карла Маннгейма, Теодора Адорно, Норберта Элиаса. В университете примкнула к социалистическому движению, понимала фотографию как часть социальной работы — снимала уличные демонстрации накануне прихода Гитлера к власти. В 1933 покинула страну, перебралась в Париж. Познакомилась с владелицей известной книжной лавки «Дом друзей книги» Адриенной Монье, её подругой Сильвией Бич, с Джеймсом Джойсом, Вальтером Беньямином, с которым много беседовала о фотографии: она работала над диссертацией о фотографии во Франции XIX в. (вышла в 1936 книгой при поддержке Адриенны Монье), Беньямин — над статьей «Краткая история фотографии».
В 1935 Фройнд участвовала в Парижском конгрессе в защиту культуры. Она оставила портреты многих крупных писателей и художников, в 1939 в Париже и Лондоне прошла её выставка «Знаменитые писатели». В 1942 она перебралась в Аргентину, сблизилась с писательницей Викторией Окампо и её кругом (Борхес и др.), фотографировала Перона и Эву Перон, затем переехала в Мексику, где познакомилась с Диего Риверой и Фридой Кало. В 1947—1954 работала для агентства «Магнум», дружила с Робертом Капой. В 1950, опубликовав критическую фотографию Эвиты Перон, попала в поле внимания ФБР. С 1953 постоянно жила в Париже, много путешествовала (Япония, Ближний Восток, США).
Похоронена на кладбище Монпарнас в Париже.
Была награждена премией Немецкого фотографического общества (1978), Большой художественной премией Франции (1980), стала официальным фотографом Франсуа Миттерана в период его президентства. Большая ретроспективная выставка работ Фройнд прошла в Национальном музее современного искусства (Центр Помпиду) в 1991.