В 769 году Карл Великий, на территории королевства которого находилось Льежское епископство, назначил Агильфрида главой этой епархии, вместо скончавшегося епископа Фулкера. Возможно, и став епископом, Агильфрид сохранил пост настоятеля Сен-Бавона, в то время как в аббатстве Сен-Аманд его преемником стал Гизлеберт, будущий епископ Нуайона.
Взойдя на одну из важнейших кафедр Франкского государства, Агильфрид стал одним из ближайших советников Карла Великого, добившись подлинного уважения и у других высокопоставленных лиц королевства. Король много раз посещал Льежскую епархию и именно Агильфриду, по свидетельству Лоббских анналов, в 774 году он поручил содержание под стражей пленённых в Павии короля лангобардов Дезидерия и его супруги Ансы. За верную службу епископа Карл Великий сделал епархии значительные земельные пожертвования. Ко времени нахождения Агильфрида на кафедре также относится создание чёткой церковной организации Льежского епископства: по приказу Агильфрида были учреждены посты епархиальных приора, декана и архидиакона и ликвидирован пост льежского хорепископа.
Одна из хартий времён короля Восточно-Франкского государства Людовика II Немецкого, вероятно поддельная, сообщает о том, что Агильфрид посещал с миссионерской поездкой Саксонию и основал в Оснабрюке первую церковь. Несмотря на малую достоверность самого документа, ряд историков предполагает, что в ней мог отразиться действительный факт участия епископа Льежа в христианизации саксов.
Епископ Агильфрид умер 13 декабря 787 года. Его преемником на льежской кафедре стал Гербальд.