Людвиг Ахим фон Арним родился в дворянской семье камергера прусского королевского двора и был представителем крупного юнкерства. Детство Ахима прошло в семейном дворце в центре Берлина.
Всю свою жизнь Людвиг посвятил собирательству народного творчества — песен, басен, поговорок.
В 1806—1808 годах Арним в соавторстве с Клеменсом Брентано издает сборник народного творчества под названием «Волшебный рог мальчика».
В 1811 году фон Арним женится на сестре своего близкого друга Беттине Брентано. Беттина фон Арним стала его верным соратником в деле собирания фольклора.
Вторую половину своей жизни писатель провел частично в Берлине, частично в собственном поместье Виперсдорф, где и скончался в 1831 году.
Автор романов «Бедность, богатство, преступление и искупление графини Долорес» (1810), «Хранители короны» (1817, вторая часть посмертно — 1854), повестей «Изабелла Египетская, первая любовь императора Карла V» (1812), «Рафаэль и его соседки» (1822, опубликована в 1824) и других, новелл «Одержимый инвалид в форте Ратоно» (1818) и других.
Вместе с Брентано составил антологию народных песен «Волшебный рог мальчика» («Des Knaben Wunderhorn») в трёх томах (1805—1808), оказавшую значительное влияние на развитие немецкой лирики XIX века.
Арним вводит фантастику в историческую новеллу («Изабелла Египетская», где действуют альраун и голем), сочетающуюся с точными историческими деталями.