Родился в семье инженера. В ранней юности увлекался литературой и живописью, поступил в Училище живописи, ваяния и зодчества (1919), потом на историко-филологический факультет Московского университета (1920), который окончил в 1924 г. Специализировался по германистике, поступил в аспирантуру в 1926 г. для подготовки диссертации по истории английского языка, но защитить диссертацию не удалось из-за начавшегося идеологического наступления марризма. Преподавал английский язык в разных вузах Москвы; заведовал кафедрой английского языка в I МГПИИЯ; подготовил (в соавторстве с П. П. Свешниковым) учебник русского языка для иностранцев на английском. В 1935 г. опубликовал со своими комментариями перевод со шведского (совместно с Б. Ю. Айхенвальдом) романтической поэмы Э. Тегнера «Сага о Фритьофе». Одним из первых в России начал заниматься скандинавскими руническими памятниками. Подготовил хрестоматию по истории английского языка VII—XVII вв., выдержавшую несколько изданий. В 1940 г. утвержден в звании профессора МИФЛИ без защиты диссертации. В 1942—1951 профессор МГУ, заведующий кафедрой английского языка, позднее кафедрой романо-германской филологии (вынужден был оставить преподавание в связи с болезнью). С 1950 г. — сотрудник Института языкознания АН СССР, где в 1950—1953 гг. заведует сектором германских языков. Под его руководством был составлен Большой русско-английский словарь, выдержавший, начиная с 1948 г., множество изданий и ставший одним из самых популярных русско-английских словарей в России. В 1950—1954 гг., после официального осуждения марризма, выступает в печати с несколькими важными статьями по проблемам общей морфологии. В научном плане А. И. Смирницкий в эти годы в наибольшей степени реализует себя в преподавании; по материалам его лекций после его смерти его учениками (особенно В. В. Пассеком) и дочерью О. А. Смирницкой был издан целый ряд монографий по истории английского языка и современному английскому языку.
Несмотря на сравнительное небольшое число прижизненных публикаций и раннюю смерть, А. И. Смирницкий играл заметную роль в истории отечественного языкознания 1940—1950-х гг. Занимаясь в основном традиционными сравнительно-историческими исследованиями германских языков, по своим взглядам он принадлежал к умеренным структуралистам (со многими представителями Московской фонологической школы его связывала личная дружба, с А. А. Реформатским он вместе учился в гимназии); полемизировал с рядом положений Ф. де Соссюра. Его наиболее значительные теоретические результаты относятся к области общей морфологии (определение слова, членимость слова и смежные проблемы), которая в то время в СССР почти никем серьёзно не разрабатывалась. В частности, А. И. Смирницкому принадлежат термины «словоформа» и «цельнооформленность»; он также внёс существенный вклад в понимание роли конверсии в английской грамматике. Ряд теоретических и терминологических предложений А. И. Смирницкого (в том числе понятие словоформы) был впоследствии использован в работах А. А. Зализняка по русской морфологии и в морфологической концепции И. А. Мельчука.