В 1926 г. поступил в Институт красной профессуры.
В 1952 г. защитил кандидатскую диссертацию на тему: «Об уголовной ответственности за хищение государственного и общественного имущества».
В 1960 г. — защитил докторскую диссертацию на тему: «Основы следственной тактики».
С 1924 по 1926 г. работал следователем в органах прокуратуры.
С 1938 по 1942 г. А. Н. Васильев был секретарем Комиссии законодательных предположений Совета Союза Верховного Совета СССР.
В 1942 г. был назначен заместителем Прокурора РСФСР,а в 1944 г. — прокурором г. Москвы.
А. Н. Васильев был Главным обвинителем от СССР на процессе военных японских преступников в Токио.
В 1952 г. возглавил сектор тактики ВНИИ криминалистики Прокуратуры СССР.
В 1960 г. стал заведующим кафедрой криминалистики юридического факультета МГУ им. М. В. Ломоносова.
А. Н. Васильев — автор трудов по общим и частным вопросам следственной тактики, методики расследования преступлений, природы криминалистики, её предмета, системы и теоретических основ.
Среди наиболее значимых трудов монографии:
А. Н. Васильев обосновал правовую сущность криминалистики и её роль в деле обеспечения наиболее эффективного применения уголовно-процессуального закона на предварительном расследовании. Большинство его работ не утратило своего значения и сегодня. Его монография «Проблемы методики расследования отдельных видов преступлений», переизданная в 2002 г. в серии «Антология криминалистики», в одном ряду с трудами крупнейших российских и зарубежных криминалистов XIX—XX вв.