Фаллу посетил Петербург летом 1836 года и пробыл в нём несколько недель. К нему были приставлены Дантес, А. В. Трубецкой и Д. К. Нессельроде. В своих воспоминаниях Фаллу рассказал о посещении Петербурга и (со слов М. Д. Нессельроде и д’Аршиака) о дуэли и смерти Пушкина, которого назвал «кумиром России». Можно предположить знакомство с ним Пушкина.
Избранный в 1846 году в палату депутатов, он явился в ней одним из видных представителей легитимистской и клерикальной оппозиции и особенно горячо отстаивал реформу народного просвещения в направлении так называемой свободы обучения (то есть предоставления широкого простора духовенству). Недовольный антиклерикальным направлением Гизо, Фаллу охотно признал в 1848 году республиканское правительство и обратился к роялистам Франции с циркуляром, в котором приглашал их последовать его примеру. Избранный в учредительное собрание, он явился в нём одним из вождей клерикальной партии.
После декабрьского переворота Фаллу удалился в своё поместье и занялся сельским хозяйством. В 1856 г. Ф. выпустил в свет книжку «Le parti catholique, ce qu’il a ?t?, ce qu’il est devenu», в которой признаёт завоевания Великой французской революции и старается примирить принцип политической свободы с господством католицизма и легитимистическими взглядами.
В 1856 году Фаллу был избран членом Французской Академии. Удалившись в своё имение, он работал в газете Монталамбера «Корреспондент», на страницах которой отстаивал идею конституционной монархии и либерального католицизма.
В 1867 году на католическом конгрессе в Мехельне он вместе с Дюпанлу отстаивал силлабус. В 1868 году он напечатал брошюру «La politique et l’agriculture», в которой доказывал, что опасность, угрожающая светской власти Пап, является одной из причин упадка сельского хозяйства. Он выступал кандидатом на выборах в 1866, 1869, 1870 годов, но не был избран. На католическом собрании в Версале 4 января 1872 года он предложил просить графа Шамбора о признании трёхцветного флага. Это вызвало недовольство среди части легитимистов; оправдываясь, Фаллу объяснил, что всегда был «испытанным легитимистом», но не хотел быть «ни легитимистом непоследовательным, ни легитимистом слепым». Обнаружившаяся в дальнейшем его поведении, готовность идти на компромиссы с республикой, привели к значительному охлаждению между Фаллу и его прежними союзниками, вследствие чего в последние 10 лет своей жизни он стоял вне политики.
Его брат Фредерик де Фаллу (1815—1884) с 1877 года был кардиналом в Риме. Он заявлял о принадлежности ему подлинного полотенца Святой Вероники, на котором было отпечатлено подлинное изображение лица Иисуса Христа (VI, 46).
после смерти его появились его записки