Альфред родился в королевском поместье Ванатинг (совр. Уонтэйдж) в Беркшире. Он был младшим сыном Этельвульфа и Осбурги, братом Этельбальда, Этельберта и Этельреда I. В детстве он отличался слабым здоровьем, но у него был сильный дух и неукротимый характер. С самых малых лет он закалял свой организм воинскими упражнениями и охотой. Альфред старался ни в чём не отставать от своих старших братьев и взрослых воинов и добился в этом успеха. Уже в юношеском возрасте он всегда сражался в первых рядах, и к моменту получения короны это был уже сильный и мужественный воин, пользующийся авторитетом у войска.
Альфред стал королём Уэссекса после смерти своего старшего брата Этельреда I. Он был самым ученым человеком между всеми своими соотечественниками: в 853 году, будучи ещё ребёнком, он по повелению отца совершил поездку в Рим. Здесь папа римский Лев IV помазал его как будущего короля Уэссекса. Благодаря придворному воспитанию Альфред знал языки и труды древних писателей.
Однако всё это в начале правления сослужило ему плохую службу: если прежде он завоевал народное доверие своей храбростью, то, сделавшись королём, Альфред вскоре потерял популярность. Он мало уважал знания и опыт витенагемота, так как желал неограниченной власти, о которой он столь часто читал у римских писателей; он желал провести преобразования и придумывал нововведения, неясные и подозрительные для народа. Он был очень строг, и в этом саксы видели покушение на их древние права и свободу. Высокомерие короля, по свидетельству современников, было так велико, что он «не удостаивал просителей приёма и выслушивания их жалоб, не снисходил к слабым и почитал их за ничто».
Постепенное отчуждение между королём и его народом привело к тяжёлым поражениям, которые англо-саксы вскоре понесли от данов. Он проиграл датчанам несколько сражений, но после уплаты дани купил себе перемирие на несколько лет. Кент и Уэссекс на некоторое время избавились от их набегов, но остальная Англия, оставленная без помощи, была завоевана викингами.
Датчане захватили и разграбили в 871 году Лондон. Потом несколько лет они копили силы, занимаясь мелкими грабежами и набегами. Весной 874 года викинги напали на Мерсию и быстро разгромили её войско. Король Мерсии Бургред бежал в Западно-франкское королевство, а на престол сел ставленник датчан Кёлвульф II. Часть датчан затем от Рептона двинулась на север к Тайну, но так как грабить здесь было уже почти что нечего, Гутрум, избранный датчанами королём Восточной Англии, возвратился с большей часть войска в своё королевство, чтобы дать воинам отдых и собрать подкрепление. Одновременно викинги стали осваивать захваченные ими земли, строить поселения и заниматься сельским хозяйством. В 876 году король Йорка Хальвдан I разделил земли в Нортумбрии и, согласно Англо-саксонской хронике: «…они [викинги] занялись пахотой и обеспечением своей жизни».
Король Альфред использовал пять лет перемирия с большой пользой. У него был уже довольно большой опыт войн с датчанами и он заметил некоторые особенности ведения ими боевых действий: активное использование флота и уклонение от сражений на открытой местности. Хотя англо-саксы прибыли в Британию на кораблях и использовали при её колонизации свой флот весьма активно, к IX веку ни у одного из англо-саксонских королевств не было сколько-нибудь значительного флота. Альфред в большой тайне начал на реках строительство большого количества кораблей, и к 875 году располагал уже значительным флотом. В этом году флот Альфреда нанёс датчанам несколько поражений, которые, однако, были не очень значительны, но были важными для поднятия морального духа войска.
Англо-саксонская хроника рассказывает, что в одном из сражений был разбит флот, во главе которого стоял король датчан Убба. В числе захваченных трофеев Альфреду досталось чудотворное знамя, изготовленное по преданию тремя дочерьми короля Рагнара Лодброка за одни сутки. На нём был изображен ворон Одина, который махал крыльями, призывая данов в победный поход. Альфред продолжил дело создания своего флота и добился в этом таких успехов, что берега его королевства перестали подвергаться набегам викингов и даже в правление его сына, Эдуарда Старшего, флот Уэссекса господствовал в Ла-Манше.
Ряд источников приписывают Альфреду Великому и военную реформу. Всю страну Альфред разделил на военные округа, в которых каждые пять хозяйств (гайд) должны были выставлять одного воина, снабжая его за свой счёт всем необходимым. Каждый город тоже должен был давать определенное количество солдат. Служба в войске по-прежнему оставалась обязанностью каждого свободного человека, но теперь он мог часть времени проводить в своём хозяйстве. Кроме того, часть воинов теперь несла гарнизонную службу в городах и селеньях, а другая часть находилась в действующей армии. Через некоторое время они менялись местами, так что воины больше не были надолго оторваны от своего дома.
Кроме того, каждый земледелец должен был принимать участие в содержании мостов и укреплений. Альфред первым отказался от идеи народного ополчения (фирда) и стал формировать воинское сословие. Тэны и воины королевской дружины были полностью освобождены от работ на земле. Тэны вошли в число англо-саксонской знати, а дружинники стали средними и мелкими землевладельцами, на которых должны были работать крестьяне. В первые годы после этой реформы в случае необходимости ещё иногда призывали крестьян в ополчение, но потом это стало происходить всё реже и реже. Кроме того, Альфред приступил к восстановлению старых и строительству новых крепостей, которые могли бы содержать значительные гарнизоны и либо отразить нападение небольшого отряда противника, либо выдержать осаду до подхода основных сил королевства. К концу жизни короля хронисты насчитывали около тридцати восстановленных и построенных крепостей.
Весной 876 года Гутрум двинулся с войском на юг. Одновременно флот Гутрума появился при Уэргеме, но флот Альфреда нанёс ему незначительное поражение, после которого датчане отплыли к Эксетеру, где подняли против Уэссекса ещё и валлийцев. Король Альфред вышел с войском против Гутрума, но не вступил в битву, а предложил ему выкуп. Король Восточной Англии уже знал о поражении своего флота, взял выкуп и тоже отошёл к Эксетеру.
Всю зиму Альфред готовил свою армию и флот к войне с данами. Ранней весной 877 года войско Уэссекса окружило Эксетер, а флот Альфреда блокировал побережье и лишил окруженных датчан возможности получить подкрепление. Датчане из Уэргема пытались прорвать блокаду Эксетера, но сильная буря разметала и разбила о прибрежные скалы бо?льшую часть флота викингов. Голод и отчаяние заставили данов вступить в переговоры с Альфредом и капитулировать. Был заключен мир, по которому датчане выдали заложников, заплатили выкуп и поклялись на священном браслете, смазанном кровью, что не будут больше нападать на владения короля Альфреда. Это была самая священная клятва у датчан, но они вскоре её нарушили. Датчане ушли на север, но, как оказалось, недалеко. Они расположились около Глостера и стали ждать подкреплений, которые вскоре к ним присоединились. Между тем успокоенный Альфред распустил своё войско и вернулся в одно из своих поместий в Сомерсете.
Воспользовавшись тем, что Альфред распустил своё войско, в 878 году даны возобновили полномасштабную войну с Уэссексом . Король Гутрум двинулся на юг со значительными военными силами, овладел Лондоном, с нескольких направлений вторглись в Уэссекс и остановился на Эйвоне, чтобы провести там зиму. Для Альфреда и его войска это было полной неожиданностью. Страна была парализована страхом и ни о каком организованном сопротивлении не могло быть и речи. Датчане огнём и мечом прошлись по всему королевству, легко расправляясь с немногочисленными и плохо организованными отрядами англо-саксов.
Особенно досталось городам и селениям в южной части королевства. Как сообщает Англо-саксонская хроника, в этом году «…вражеская армия…захватила всю землю западных саксов, изгнав огромную часть населения за море, а остальных подчинив своей власти…». Альфред напрасно призывал народ на борьбу, посылая гонцов с обнаженным мечом и стрелою по городам и селениям созывать на войну: лишь немногие пришли к королю. Альфред оказался без войска, в окружении лишь небольшого числа верных друзей.
В этих обстоятельствах, как передаёт Ассер, Альфред оставил своих воинов и своих военачальников, отрёкся от своего народа и бежал, чтобы только спасти свою жизнь. Скитаясь по лесам и пустошам, он достиг границы корнуэльских бриттов у слияния рек Тоны и Пареты. Тут, на полуострове, окруженном болотами, Альфред поселился под чужим именем в хижине рыбака. Он сам пёк себе хлеб для своего пропитания из того, что уделял ему по гостеприимству его бедный хозяин. Войско данов беспрепятственно хозяйничало в его королевстве, где почти никто не знал, что сталось с королём.
Очень скоро уэссексы убедились, что бедствия завоевания несравненно тяжелее всего, чему они подверглись при Альфреде, правление которого в своё время казалось им невыносимым. С другой стороны, и сам Альфред, пройдя через множество суровых испытаний, сделался менее заносчивым и более мудрым. Ассер пишет, что когда Альфред скрывался в хижине рыбака, жена хозяина поручила ему наблюдать за хлебом в печи, а он, занявшись починкой своего оружия, забыл о нём и сжёг хлеб. Тогда разгневанная женщина сурово выбранила его, и король со смирением выслушал попреки.
Тем временем вокруг Альфреда собрался небольшой отряд, который укрепил расположенный среди болот остров земляными валами и стеной, чтобы обезопасить себя от внезапных нападений. Англо-саксы повели упорную борьбу против данов, внезапными нападениями старась нанести завоевателям как можно больший ущерб. Постепенно войско Альфреда росло, но только после шести месяцев войны он решился объявить своё имя и напасть на главный лагерь датчан, находившийся у Этандуна (современного Эддингтона), на границе областей Вильтеса и Сомерсета, близ так называемого Большого леса. Согласно Ассеру, Альфред захотел лично осмотреть положение неприятелей.
Переодевшись арфистом, он вошёл в их лагерь, развлекая датских воинов саксонскими песнями. Благополучно возвратившись обратно, он послал во все окрестные места звать саксов к оружию и войне, назначив им сбор у Эгбертова камня на восточной окраине Большого леса, в нескольких милях от лагеря данов. В течение трех дней вооруженные люди поодиночке или малыми группами прибывали со всех сторон к назначенному месту. Так к Альфреду сошлись все воины из Сомерсета, Уилтшира и Гемпшира и все они были очень рады вновь увидеть своего короля.
5 мая 878 года Альфред атаковал со своим войском лагерь викингов с его слабейшей стороны и на следующий день взял укрепления, по выражению Англо-саксонской хроники, «…оставшись властелином места побоища…». Разбитые датчане укрылись в крепости, которую англо-саксы держали в осаде в течение двух недель. Наконец предводитель данов, король Восточной Англии Гутрум вступил с Альфредом в переговоры. Вскоре был заключен мир, согласно которому Гутрум был вынужден дать обещание покинуть территорию Уэссекса и принять крещение. Через три недели он приехал к Альфреду в Ор близ Этельни вместе со своими 30 знатнейшими людьми. Король Альфред был его крестным отцом во время крещения, совершившегося в Уэдморе. Здесь же был заключен договор о разделе Англии между данами и королём Уэссекса. По Уэдморскому договору граница между королевством Альфреда и владениями викингов, которые впоследствии получили название Данелаг (Область датского права), шла вверх по Темзе и её притоку Леа, достигала Узы, через Брэдфорд и доходила до древней римской дороги, которую англо-саксы называли Доро?гой сыновей Ветлы. Все захваченные скандинавами земли (Восточная Англия, Эссекс вместе со своей разрушенной столицей Лондоном, вся Нортумбрия и восточная половина Мерсии) остались под властью Гутрума. Альфреду достались Уэссекс, Сассекс, Кент и запад Мерсии.
После заключения Уэдморского мира Альфред занялся укреплением и организацией своего королевства. Свои права на присоединённые земли Альфред укрепил, заключив ряд брачных союзов для членов своего семейства с королевскими династиями Мерсии и Восточной Англии. В своём личном владении он оставил собственно Уэссекс, верхнюю часть долины Темзы, долину Северна, а также плодородные равнины Мерси и Ди из территории бывшего королевства Мерсии, которые с того времени и стали называться собственно Мерсией. Остальная часть Мерсии, оставшаяся во власти данов, с того времени стала называться Пять Датских городов.
В 879 году королём саксонской Мерсии Альфред поставил Этельреда II. Его задачей было оберегать Уэссекс от нападений с севера, а также препятствовать возникновению союза между датчанами и валлийцами. В 884 году Этельред II женился на дочери Альфреда Этельфледе и, из уважения к королю Альфреду, отказался от титула король и принял титул элдормен (или эрл). Таким образом, Этельред II был последним королем и первым эрлом Мерсии, которая фактически была присоединена к английскому королевству Альфреда.
Мир с Гутрумом дал англо-саксам несколько лет спокойствия внутри страны, но викинги, грабившие тогда области на противоположном берегу Ла-Манша, совершали нападения также и на берега Англии, рассчитывая овладеть здесь землями. Однако Альфред или мешал им высадиться, или наносил поражения, не давая закрепиться на берегу. В 884 году он заставил норманнов снять осаду с Рочестера. Его корабли постоянно патрулировали побережье. В 886 году Альфред отвоевал Лондон, очень сильно пострадавший от датчан, которые его разграбили и почти полностью сожгли. Альфред восстановил разрушенные дома и сделал возобновленный город своей второй резиденцией (столицей Англии оставался главный город Уэссекса Винчестер). Укрепляя оборону своего королевства, Альфред возвёл много новых укреплений и организовал особую милицию во всех местах, которые могли подвергнуться нападению. Потерпев несколько поражений, викинги прекратили плавания к владениям Альфреда.
Король Альфред восстановил в своём королевстве общественный порядок, но поставил королевский суд выше всех других судов. За годы войны старое право пришло в упадок. Вельможи произвольно стесняли народ, судьи не уважали присяжных. Альфред, прежде всего, составил первый сборник национальных законов, получивший название «Правда короля Альфреда», приказав изложить на английском языке законы различных саксонских королей, и отобрал наиболее подходящие из них. Теперь всякое нарушение законов рассматривалось судьями как оскорбление, нанесённое лично королю. Он ввёл порядок в администрацию, восстановил старое разделение страны на общины и графства, определил графами и судьями достойных людей. Народный суд стал совершаться прежним порядком и пользоваться прежним доверием населения, так что королевскому суду уже не было надобности решать все споры.
Много усилий потратил король на восстановление разрушенного хозяйства. Он помогал развитию земледелия, раздавал опустевшие земли и провёл новое размежевание. Он заботился о торговле и промышленности. При нём проводились дороги и строились корабли. Желая, чтобы англо-саксы научились хорошо строить корабли, он призвал искусных фризских мастеров. Он сам снарядил две экспедиции — норманнов Оттара, посетившего Белое море, и Вульфстана, проникшего из Шлезвига в Финский залив. В своих домах и сельских резиденциях он строил здания прочнее и лучше тех, какие были прежде у англосаксов, в этом помогали ему воспоминания и знания, какие приобрел он в молодости при поездке в Рим. Но более всего заботился он о церкви, о религиозном и умственном образовании народа. За годы войны погибло множество монастырей, культурный уровень в стране пал очень низко. Альфреду, желавшему восстановить образованность, предстояли трудные заботы. Но он не боялся трудностей, понимая, как это важно для будущего. Он отремонтировал за свой счёт десятки монастырей и учредил при них школы. Альфред повелел, пишет Ассер, чтобы каждый свободнорождённый и имеющий средства молодой человек «не смел расставаться с книгой до тех пор, пока он не будет в состоянии понимать английского письма». Он сам основал школу для детей придворных и следил за преподаванием в ней. Также Альфред распорядился, чтобы государственные чиновники не смели занимать свои места, если не обладают образованием. Устрашённые этим судьи, графы, министры и другие начальники, почти сплошь безграмотные с детства, вынуждены были заняться своим образованием.