На Олимпийских играх 2004 года в Афинах завоевала серебряную медаль, уступив в финале бельгийке Жюстин Энен-Арденн. 13 сентября 2004 года стала первой ракеткой мира и первой француженкой, которой это удалось.
Первым турниром Большого шлема, выигранным Амели Моресмо, был Открытый чемпионат Австралии в 2006 году. Летом того же года она смогла победить на Уимблдонском турнире. В обоих финалах она победила Жюстин Энен-Арденн.
Не слишком удачно проведя 2007—2009 годы, Амели объявила о завершении карьеры 3 декабря 2009
Амели Моресмо сыграла саму себя в фильме «Одиннадцать заповедей» (фр. Les 11 commandements, 2004), а затем Амеликс в комедии «Астерикс на Олимпийских играх» (фр. Ast?rix aux Jeux Olympiques, 2008).