Родился в Одессе 11 (23) декабря 1892 года, в царствование Александра III. Мальчишкой-юнгой на корабле своего отца-капитана обошёл множество портовых городов Средиземноморья. Гимназистом в 1905 году со своей матерью спасал соседей-евреев во время черносотенных погромов в Одессе.
Вопреки воле отца, бросил юридический факультет Одесского университета, в 1910 году пришёл на сцену и оставался артистом до последнего дня. Пережил три русских революции, две мировых войны. На первой, уйдя на фронт добровольцем, чуть не погиб. В своей жизни встречался, дружил, работал и получал признание интереснейших людей своей эпохи. Мальчишками, с будущим писателем Валей Катаевым плавали на одесских лиманах и читали друг другу стихи…
В 1919 году в Ялте снимался на одной площадке с Мозжухиным, Лысенко, Ваграмом Папазяном, с которым дружил долгие годы.
В 1917—1919 — в товариществе «Русской драмы» (Одесса). В 1920—1922 — в театре Политуправления Морских сил. В 1922 году в Батуми срочно вводится в спектакль великих русских трагиков братьев Адельгейм и после спектакля принимает слова благодарности, а на последовавшем вскоре собственном бенефисе — их слова признания. Играл с Южиным, гастролировавшим по югу России, в роли Шейлока.
В 1922—1936 — в театрах Сухуми, Батуми, Краснодара, Ростова-на-Дону, Саратова. С 1936 года — в Театре им. Грибоедова (Тбилиси).
Анатолий Смиранин считал своими учителями Собольщикова-Самарина, у которого работал в начале 1920-х в Одессе, Бориса Глаголина — с которым гастролировал в середине 1920-х годов и Ивана Артемьевича Слонова, с которым служил в Саратовском театре драмы. В 1928 году, снимаясь на одесской кинофабрике ВУФКУ, он подружился с Александром Довженко, который стал частым гостем в его доме. В 1929 году на гастролях в Харькове встретился с видевшим его в спектакле Мейерхольдом по поводу исполнения роли Кирсанова в планировавшейся Всеволодом Эмильевичем постановке фильма «Отцы и дети»…
С 1929 года, работая в ростовском драматическом театре, Анатолий Смиранин получает приглашение от Таирова, приезжавшего в Ростов-на-Дону на постановку, в московский Камерный театр, от Любимова-Ланского в возглавляемый им МГСПС, а Юрий Завадский, приехавший в Ростов-на-Дону и формирующий коллектив Большого драматического театра им. Горького, приглашает его в свою труппу. Болезнь и смерть трёхлетней дочери выбивают его из колеи, и душевное равновесие он обрёл только после отъезда на Кавказ в Грузию, откуда тоже поступило приглашение.
С 1936 года, служа в Тбилиси в русском драматическом театре имени Грибоедова, является ведущим актёром, ставит спектакли. В 1946 году ему присвоено звание Народного артиста. Играет ведущие роли в спектаклях начинающего свой путь в театре Георгия Товстоногова, а в 1961 году юный Роберт Стуруа, в дипломном спектакле которого он занят, пишет ему восторженную открытку со словами восхищения и благодарности…
Стоял у истоков российского кинематографа. В 1916 году в Москве попал на кинофабрику Ханжонкова, а затем — Ермольева, у которого снимался в Ялте в 1919 году с Мозжухиным, Лысенко, Стрижевским.
В 1920-е годы снимается на киностудиях ВУФКУ, Межрабпомфильм, в 1940-е и 1950-е — на «Грузия-фильм» и «Арменфильм». В 1961 году на «Ленфильме» он снимается с молодым Михаилом Козаковым и совсем юной Анастасией Вертинской в ставшем легендарном впоследствии фильме «Человек-амфибия»… Последний партнёр в кино — тогда ещё молодой Валентин Гафт, с которым Смиранин в последний раз вышел на съёмочную площадку в октябре 1970 года, за 4 месяца до смерти 15 февраля 1971 года.