В 1951 году с отличием закончил теологический факультет Афинского университета. Служил в армии. В 1958—1961 генеральный секретарь международного движения православной молодёжи «Синдемос», в 1964—1978 — вице-президентом. Рукоположен в священники 24 мая 1964, затем уехал с миссионерскими целями в Уганду, однако вскоре вернулся, заболев малярией. Стал заниматься научной работой. Декан Богословского факультета Афинского университета (1983—1986). В 1980-х годов до 1991 года был епископом Кенийским. В 1991 году Вселенским Патриархом был направлен в Албанию в качестве Патриаршего Экзарха с целью восстановления Албанской церкви, практически уничтоженной в годы коммунистического террора.
Избран предстоятелем Албанской православной церкви 24 июня 1992 года, чин интронизации был совершен 2 августа.
Митрополит Анастасий — автор 11 книг, почётный член Московской Духовной академии, кавалер ряда международных наград.