Арнульф I наследовал отцу в 918 году, продолжив политику своего отца, направленную на укрепление и расширение Фландрского графства. В начале своего правления граф Фландрии поддерживал короля Западно-Франкского государства Карла III Простоватого и в 923 году участвовал на его стороне в битве при Суассоне. Затем он принял сторону герцога Бургундии Рауля против герцога Нормандии Роллона. В 931 году, стремясь расширить свое владения, граф Арнульф приобрел замок Мортань, росполагавшийся в Турне, а в 932—933 годах окончательно овладел Аррасом. После того, как в 933 году скончался его брат, граф Булони Адалульф, он присоединил к своим владениям богатое аббатство Сент-Бертен. После 941 года к графству Фландрия был присоединён город Дуэ.
Однако на пути дальнейших завоеваний графа Арнульфа I встало герцогство Нормандия, преграждавший ему на реке Канш дорогу на юг. Он пытался всеми бывшими в его распоряжении средствами уничтожить этого соперника. Для этого Арнульф заключил союз против герцога Нормандии Вильгельма I с королями Людовиком IV Заморским и Лотарем, а 17 декабря 942 года граф Фландрии приказал убить герцога Вильгельма во время одного свидания в Пикиньи. В разразившейся после этого убийства ожесточённой борьбе между Фландрией и Нормандией обе стороны оказались одинаково сильными и им не удалось одолеть друг друга.
Одним из последних крупных приобретений Арнульфа I стал город Монтрей-сюр-Мер, полученный им в 948 году. В середине X века граф Фландрии был одним из самых могущественных и богатых феодалов своего времени. Он присвоил себе титул маркграфа, которым пользовались его преемники вплоть до начала XII века.
В 958 году Арнульф отказался от власти в пользу своего сына Бодуэна (Балдуина) III Молодого (ок.940 — 962), но тот в 962 году неожиданно умер, после чего Арнульф вернулся опять к власти. Арнульф был убит в 965 году сторонниками убитого им раннее Вильгельма I Нормандского. Ему наследовал малолетний сын Бодуэна III, Арнульф II (961/962 — 988).
Жена: с 934 Адель де Вермандуа (ок.915 — 960), дочь графа Герберта II де Вермандуа и Адели Парижской. Дети: