Моттельсон окончил школу в городе Ла-Гранж в Иллинойсе. Степень бакалавра получил в 1947 г. в университете Пердью. Степень доктора философии (в области ядерной физики) в 1950 году в Гарвардском университете.
По стипендии Шелдона поехал в Данию, где начал работать в области ядерной физики. Моттельсон, вместе с Оге Бором, помог показать правильность теории Джеймса Рэйнуотера о структуре атомного ядра. Трое учёных получили за эту работу Нобелевскую премию по физике.