Окончил военное училище в 1900 году. Участвовал в Балканских войнах и в Первой мировой войне. Затем служил в военно-воздушных силах, в 1936 году стал командующим ВВС Югославии. В 1938 году получил звание генерала авиации, в мае того же года назначен начальником Генштаба Югославской Королевской Армии. В апреле 1940 года из-за возражений против военного сотрудничества Югославии с Германией снят с должности начальника Генштаба.
В ночь на 27 марта 1941 года, опираясь на офицеров-единомышленников и части военно-воздушных сил, совершил государственный переворот в Югославии, отстранил от власти князя-регента Павла и посадил на королевский трон 17-летнего Петра II. Сам Симович занял пост премьер-министра Югославии, а также должность начальника Генштаба. Этот переворот вызвал гнев Гитлера, и уже вечером 27 марта 1941 года он подписал директиву о войне против Югославии, с целью ликвидировать её как государство. После вторжения 6 апреля 1941 года Германии в Югославию, Симович бежал за границу, через Грецию в Лондон.
Вернулся в Югославию в 1945 году, признал власть Тито и выступал на стороне обвинения в судебном процессе над Д.Михайловичем. Написал несколько книг по военной тематике. Умер в Белграде.