Впечатляющая карьера Джонс в Голливуде началась после того, как она развелась с актёром Робертом Уокером и вступила в связь с самым влиятельным продюсером тех лет, Дэвидом О. Селзником («Кинг-Конг», «Унесённые ветром», «Ребекка»), который и решил придумать ей псевдоним.
Во многом при содействии Селзника ей был присуждён в 1943 году «Оскар» за лучшую женскую роль за работу в картине «Песнь Бернадетты». На той же церемонии среди соперниц Дженнифер была её подруга Ингрид Бергман, которую номинировали за роль в фильме «По ком звонит колокол». Дженнифер извинилась перед Ингрид, которая ответила ей: «Нет, Дженнифер, твоя Бернадетта была лучше моей Марии». В следующем году Ингрид Бергман получила «Оскар» за роль в фильме «Газовый свет».
Среди самых ярких фильмов с участием Джонс — «Дуэль под солнцем» (1946) с Грегори Пеком, «Мадам Бовари» (1949) с Джеймсом Мэйсоном, «Любовь — это самая великолепная вещь на свете» (1955) с Уильямом Холденом, «Прощай, оружие!» (1957) с Роком Хадсоном. После смерти Селзника в 1965 году Дженнифер Джонс вступила в брак с одним из самых богатых людей Америки, промышленником Нортоном Саймоном. После этого она практически прекратила сниматься в кино, приняв участие лишь в двух картинах — «Ангел, ангел, вниз мы идём» (1969) и «Ад в поднебесье» (1974).
От первого брака Дженнифер родила двоих сыновей — Роберта Уокера младшего (родился 15 апреля 1940) и Майкла Уокера (родился 13 марта 1941). Они оба стали актёрами. После начала романа с Дэвидом Сэлзником Дженнифер рассталась со своим мужем Робертом в ноябре 1943 года. Развод официально был оформлен в июне 1945 года.
Свадьба с Сэлзником состоялась 13 июля 1949 года. Брак длился до смерти Дэвида 22 июня 1965 года. Единственный ребёнок Дженнифер от этого брака, Мэри Дженнифер Сэлзник, совершила самоубийство, выпрыгнув в окно с 20 этажа в 1976 году. Это побудило к возникновению у Дженнифер интереса к вопросам психического здоровья.
29 мая 1971 года Дженнифер Джонс вышла замуж за мультимиллионера Нортона Саймона, занимавшегося, помимо промышленности, коллекционированием и благотворительностью. Его сын Роберт также совершил самоубийство в 1969 году. Супруги прожили вместе до июня 1993 года, когда Нортон Саймон скончался.
Дженнифер Джонс пережила рак груди. Актриса Сюзан Страсберг, умершая от рака груди, назвала свою дочь Дженнифер Робин Джонс в честь актрисы.
Последние годы жизни Джонс провела в Южной Калифорнии рядом с сыном. Она не давала никому интервью и не появлялась на публике. Дженнифер Джонс умерла 17 декабря 2009 года в возрасте 90 лет в своём доме в Малибу.