Смит училась в лондонском Королевском колледже, затем родила дочь и короткое время преподавала в Сорбонне (где овладела французским языком). После этого начались её выступления с группой Soft Machine, образованной её другом и партнёром Дэвидом Алленом в 1966 году.
После переезда во Францию, Смит и Аллен основали группу Gong. За всю историю группы Смит была единственной женщиной в коллективе, сочиняя лирику и выступая в ролях проститутки, матери, ведьмы и старухи , образуя часть культовой мифологии Gong, отраженной в изданных 16 альбомах. В первой половине 1970-х у Смит и Аллена родилось двое детей, но это не прерывало их творческую деятельность.
В 1975 году Аллен и Смит покидают Gong, образуя новые сольные проекты (Gongmaison и Mother Gong), затем прерывают и личные отношения друг с другом (продолжая профессиональное сотрудничество). Группу Mother Gong в 1979 году возглавляет Джилли Смит. Mother Gong выступают в 1979-1981 и 1989-1991, как сольно, так и с другими коллективами. В состав Mother Gong поочерёдно входят многие музыканты (в том числе старые музыканты Gong). В 1982 году Джилли Смит выходит замуж за партнёра по коллективу, музыканта Гарри Вилльямсона, после чего они переезжают в Мельбурн.
Помимо музыкальной карьеры, Смит работала в озвучке рекламы, аудио-книг, проводила семинары и лекции.