Э.Арнольд родился в большой семье (был вторым из шести детей) муниципального советника Роберта Коула Арнольда. Его брат Эдвин Лестер Арнольд был известным писателем-новеллистом. Образование Э.Арнольд получил в Королевской школе Рочестера. Затем учился в лондонском Королевском колледже и в Оксфордском университете. В университетские годы (1852) получает Ньюдигейтскую премию (англ. Newdigate prize) в области поэзии. После окончания образования преподаёт в школе Короля Эдварда в Бирмингеме, а в 1856 году уезжает в Индию. В Индии Э.Арнольд в течение 7 лет работает в Государственном колледже санскрита в Пуне: не покидает он Индии и во время антианглийского восстания в этой стране в 1857 году. В этот период Арнольд собирает востоковедческие материалы, послужившие основой для его будущих литературных работ.
Вернувшись в начале 1860-х годов в Англию, Арнольд работает журналистом для газеты Daily Telegraph, затем он более 40 лет занимает должность редактора и шеф-редактора этой популярной газеты. В качестве её представителя (от прессы) Э.Арнольд был приглашён Генри М.Стенли принять участие в африканской экспедиции, во время которой путешественники прошли через бассейн реки Конго. В честь Арнольда Стенли назвал гору к северо-востоку от озера Эдуарда.
Э.Арнольд также был первым, изложившим идею об оси через британские владения на африканском континенте, железной дороге, которая должна была соединить Каир и Кейптаун (1874), и которая затем нашла горячего сторонника в лице Сесиля Родса. Поэт и журналист Арнольд был поклонником и большим знатоком Востока. Все значительные его поэтические произведения, и в первую очередь известнейшее из них — «Свет Азии» (The Light of Asia) — связаны с индийской культурой. Писатель много сделал для популяризации восточных обычаев, культуры и образа жизни в Англии. В свою очередь, «Свет Азии» был переведён на многие индийские языки, в том числе на хинди. Вышедшая на английском языке впервые в 1879 году, эта поэма имела большой успех в Великобритании и США.
В своих поэтических произведениях Э.Арнольд уделял много внимания индийской мифологии и философии, взаимодействию христианства и буддизма, поиску аналогий в образах Христа и Будды. Последние годы своей жизни поэт провёл в Японии, где женился в третий раз — на Тама Курокава. В своих работах Моря и земли (Seas and Lands) (1891) и Японика (Japonica) (1892) он даёт интересные зарисовки японского общества и быта.
Эдвин Арнольд был награждён орденами Звезда Индии (1877) и Индийской империи (1888).