Арнольд (в девичестве Коэн) родилась в Филадельфии, штат Пенсильвания, в семье евреев—эмигрантов из России. Родители — Уильям (до эмиграции — Велвл Склярский, раввин) и Бесси Коэн (до эмиграции — Бася Лашинер). Её увлечение фотографией началось в 1946, когда она выполняла заказ для завода в Нью-Йорке. Первые шаги в профессиональной фотографии сделала в журнале «Harper’s Bazaar» в 1948 под руководством его арт-директора Алексея Бродовича. Работала в Китае, ЮАР, России, Афганистане.
Получила известность серией снимков Мэрилин Монро. Также фотографировала Марлен Дитрих, Джоан Кроуфорд, Элизабет Тейлор, Кларка Гейбла, Малькольма Икс, Жаклин Кеннеди, Маргарет Тетчер, королеву Елизавету и др.
С 1961 вместе с сыном переехала в Лондон, где работала для The Sunday Times и была важной частью мира британской фотографии.