В 1879—96 директор начального образования Франции. С именем Бюиссона связаны школьные реформы конца 19 в. (подготовка законов 80-х гг. о бесплатном обязательном начальном обучении, о светской школе и др.). По инициативе Бюиссона были организованы две высшие нормальные школы и введено чтение курсов педагогики на нескольких гуманитарных факультетах. С 1896 Бюиссон руководил кафедрой педагогики Сорбонны. По его почину был создан Педагогический музей. В 1902—24 Бюиссон депутат парламента (фракция радикал-социалистов). Один из основателей «Лиги прав человека».
В своих книгах, статьях и речах Бюиссон обосновывал отделение школы от церкви (школы «нейтральной» по отношению к различным вероисповеданиям). Исключая преподавание религии из школьного курса, Бюиссон, однако, ввёл в программу морали понятие о боге «как совершенном существе» и «обязанностях человека по отношению к богу». Под редакцией Бюиссон в 80-х гг. был издан «Словарь педагогики и начального образования» в 4 книгах.
Нобелевская премия мира (1927) — «За деятельность, направленную на восстановление понимания между французским и германским народами».