Родился Фьёренцо Анджелини 1 августа 1916 года в Риме. Получил образование в Папской Римской семинарии, Папском Латеранском университете и на папском теологическом факультете Marianum перед своим рукоположением в священника.
3 февраля 1940 года был рукоположен в Риме. Пасторская работа в Риме с 1940 года по 1956 год и служил капелланом в Azione Cattolica с 1945 года по 1959 год. Анджелини служил папским обер-церемониймейстером с 1947 года по 1954 год, а в течение нескольких месяцев он был делегатом кардинала-викария Рима для римских больниц. Был также коммендатарием титулярной церкви S. Spirito in Sassia
27 июня 1956 года Анджелини был назначен титулярным епископом Мессене папой римским Пием XII. Он получил свою епископскую ординацию 29 июля 1956 года, в церкви Святого Игнатия, от кардинала Джузеппе Пиццардо — кардинала-епископа Альбано, секретаря Верховной Священной Конгрегации Священной Канцелярии, префекта Священной Конгрегации Семинарий и Университетов, которому помогали, в сослужении: Луиджи Тралья — титулярный архиепископ Чезареи ди Палестины, наместник Рима и Марио Исмаэле Кастеллано — епископ Вольтерры.
Он основал в 1959 году Ассоциацию итальянских католических докторов и стал её капелланом. Участник Второго Ватиканского Собора (1962-1965). Делегат для больниц кардинала-викария Рима в 1967-1985 годах.
6 января 1977 года папа римский Павел VI назначил его вспомогательным епископом Рима. 16 февраля 1985 года папа римский Иоанн Павел II возвел его в ранг архиепископа и назначил его первым председателем недавно созданной Папской Комиссии по Пасторскому попечению о работниках здравоохранения (своеобразный министр здравоохранения Святого Престола).
Он был возведён в сан кардинал-дьякона с дьяконством S. Spirito in Sassia Иоанном Павлом II на консистории от 28 июня 1991 года. 1 августа 1996 года потерял право участвовать в Конклаве, по достижения им восьмидесятилетнего возраста.
Он удалился с поста председателя Папского Совета по Пасторскому попечению о работниках здравоохранения 31 декабря 1996 года, а 26 февраля 2002 года, он был возведен в сан кардинала-священника, осуществив право установленное для кардиналов-дьяконов после десятилетнего пребывания их в этом сане. Анджелини призвал к открытию дела по беатификации французского генетика Жерома Лежена.
Анджелини пожизненный поклонник последнего папы римского Пия XII. В 1959 году Анджелини издал медицинское богословское заявление последнего папы римского, единственной систематической компиляции медицинских речей и позиций папы римского Пия XII в Pio XII Discorsi Ai Medici. Он поборник дела по канонизации Пия XII.. Анджелини был назначен епископом Пием XII в 1956 года, но не получал красную шапку до 1991 года. В 1992 году в проповеди в соборе Святого Петра в годовщину смерти папы римского Анджелини заявил, что его карьера пострадала из-за его дружественных убеждений папы римского Пия XII.
Друг знаменитого итальянского государственного и политического деятеля Джулио Андреотти, о котором в 2008 был снят фильм «Изумительный», где в одной из ролей показан кардинал Анджелини.