По происхождению бурят, родился в Забайкальской области в Селенгинской степи предположительно в 1822 году (в современной литературе указывается 1818 год). Отец — старейшина 5-й сотни казачьего Атаганова полка. С 1829 года учился в дацане у буддийских монахов, в 1834 году получил религиозный сан гецул-лама. В 1834 году назначен писарем Хамбо-ламы. В дацане изучал тибетский и монгольский языки, основы тибетской медицины.
В 1841 году отправлен в I Казанскую гимназию вместо Галсана Никитуева. 5 июня 1842 года утвержден комплектным надзирателем при воспитанниках I Казанской гимназии.
Гомбоев быстро выучился русскому языку и с 1842 года по приглашению университета служил в качестве преподавателя (носителя) монгольского языка на Кафедре монгольского языка Восточного факультета Казанского университета под началом О. М. Ковалевского.
31 октября 1844 года награждён Золотой медалью на Анненской ленте, за добросовестную работу и усердие в Казанской гимназии.
В 1847 году совершает путешествие по Калмыкии.
В 1850 году приглашен в Казанскую духовную академию для занятий со студентами по разговорному монгольскому языку.
В 1854 или 1856 году вместе с Восточным факультетом переехал в Санкт-Петербург.
Своими трудами по монгольской литературе Гомбоев снискал уважение у ориенталистов. Труды его печатались в изданиях Императорского Археологического общества, членом которого он был. Так, в 1857 году в «Записках» этого общества (том XIII) напечатаны были «Примечания о древних монгольских обычаях и суевериях, описанных у Плано-Карпини»; труд был переведён на немецкий: «Aus den Melanges Asiatiques», том II, 18 июня 1856 года.
Важной работой Галсана Гомбоева был перевод монгольской летописи «Алтан-Тобчи» (опубликован в 1858 году) с его примечаниями («Записки», том XIV, и «Труды» Восточного отделения, часть IV). Эти рукописные монгольские летописи, известные ещё Я. И. Шмидту, были привезены членами Российской духовной миссии из Пекина.
В «Трудах Восточного отделения Археологического общества» был также помещён перевод Гомбоева «Далуну-Чуга — древнее монгольское гадание по кости-лопатке, изложенное Манджуширием».
Несколько статей Гомбоева напечатано в «Известиях» того же общества. В 1858 году в «Общезанимательном вестнике», № 1 появился перевод Гомбоева монгольской повести «Арджи-Бурджи» (к сожалению, не имеется полного текста). Галсан Гомбоев переводил также с калмыцкого, среди переводов повесть «Шиддиту-кур», а также биография знаменитого джунгарского ламы, жившего в начале XVII века, «Зая-Пандита». За этот труд Гомбоев был принят в членов-сотрудников Императорского Археологического общества.
С 1859 года Гомбоев работал лектором Петербургского университета, был избран членом-корреспондентом восточного отделения Императорского археологического общества.
Ещё один его интересный труд: "Sechzig buriatische R?tzel. Aus den Melanges russes, том III, 3 сентября 1856 года, помещённый в «Melanges Asiatiques» Имераторской Академии Наук за 1856 год.
Другие труды:
Гомбоев занимался также переводом различных просветительских текстов на монгольский и калмыцкий языки.
Умер 11 июня 1863 года в деревне Лахте (близь Петербурга) и погребён на кладбище финского прихода Св. Марии.