Наставником Гарсии стал епископ компостельский Кресконио . Во время своего царствования он восстановил Браганскую епархию и епархию Туи и покровительствовал монастырю Сан Антолин Токуэс.
Владея Галисией используя в своих интересах внутреннюю напряженность вызванную гражданской войной между его братьями, Санчо и Альфонсом, он объявил о создании независимого королевства Галисии и Португалии. Политика Гарсии вызвала недовольство Нуньо Мендеса, последнего суверенного правителя Португалии из дома Вимара Перес, который восстал в 1070 году. Гарсия в 1071 году разбил Нуньо II Мендеса в Битве при Педрозу. Так Гарсиа стал первым, кто использовал титул король Португалии.
Раздел Фердинандом его королевства создало почву для будущих конфликты между братьями, и Гарсиа стал первым, кто потерял корону. После смерти матери в 1067 году начались ссоры между братьями. После того, как закончилась в 1068 году война трех Санчо (Санчо II Кастильский против Санчо IV Наваррского и Санчо I Арагонского), братья Гарсии, король Кастилии Санчо II и Леона Альфонсо VI сговорились разделить его земли. В результате в 1071 году они захватили Галисию и разделили между собой. Гарсиа бежал к правителю Севильи, аль-Мутамиду. После смерти Санчо в 1072 году, Гарсиа вернул Галисию, но был обманом захвачен в 1073 году Альфонсо VI, унаследовавшего после смерти Санчо и Кастилию, и сослан в замок Луна, где пребывал заключенным до смерти, произошедшей семнадцать лет спустя, 22 марта 1090. Перед смертью Гарсия завещал, чтобы его тюремные цепи были вырезаны на его надгробной плите.
Королевство Гарсии, хотя и просуществовало недолго, подготовило почву для создания будущего португальского королевства при Генрихе Бургундском.
У Гарсии был незаконный сын Фернандо, которого некоторые исследователи отождествляют с погибшим в 1134 году Фернандо де Кастро, сеньора Иты и Уседы, родоначальником кастильского рода Кастро, достигшего высокого положения при правлении короля Альфонсо VII. Однако никаких источников, подтверждающих эту гипотезу, не существует.