Принц Георг Донатус был старшим сыном Великого герцога Эрнста Людвига Гессенского и Рейнского от второго брака с принцессой Элеонорой Сольмс-Гогенсольмс-Лих, Великой герцогиней Гессенской. В 1908 году у Георга Донатуса появился младший брат, принц Людвиг, товарищ детских игр наследного принца.
В ходе Ноябрьской революции 1918 года отец принца Георга Донатуса — Великий герцог Эрнст Людвиг отрёкся от престола, история рода Гессенских как правящей династии окончилась. В 1931 году Георг Донатус сочетался браком с греческой принцессой Сесилией, родной сестрой принца-консорта Филиппа, супруга британской королевы Елизаветы II. 23 января в Новом дворце Дармштадта состоялась гражданская церемония регистрации брака, а 2 февраля состоялось венчание по православному и лютеранскому обрядам.
Дети наследного герцога Георга Донатуса и принцессы Сесилии:
1 мая 1937 года наследный герцог Георг Донатус и его супруга принцесса Сесилия вступили в ряды НСДАП.
По дороге на свадьбу брата Людвига с Маргаритой Геддес, которая была назначена 17 ноября 1937 года в Лондоне, 16 ноября 1937 года наследный герцог Георг Донатус с матерью герцогиней Элеонорой, супругой Сесилией и детьми Людвигом и Александром погибли в авиакатастрофе в Остенде. Среди обломков самолета было обнаружено тело мертворождённого сына принцессы Сесилии, находившейся на восьмом месяце беременности.
Все погибшие члены великогерцогской семьи были похоронены в родовом мавзолее в Розенхёэ (нем. Rosenh?he) в Дармштадте. Два года спустя рядом с ними упокоилась и единственная оставшаяся в живых дочь Георга Донатуса и Сесилии — принцесса Йоханна. В ноябре 1937 года ей был всего год, и её решено было не брать с собой в поездку. После гибели родителей её усыновил брат Георга Донатуса — принц Людвиг, 14 июня 1939 года она умерла от менингита в госпитале герцогини Алисы в Дармштадте. Поскольку принц Людвиг умер бездетным, с его смертью 30 мая 1968 года династия Великих герцогов Гессен-Дармштадстских по мужской линии пресеклась.