Происходил из половцев, славился храбростью и умом. Иван Асень III, опасаясь Георгия, как соперника, женил его на своей сестре Марии (Георгий должен был отправить свою первую жену Марию и своего сына Феодора Святослава в Никею) и пожаловал титул деспота. Когда Иван Асень III бежал из Велико Тырново от преследований Ивайлы (Лахан), болгары провозгласили царем Георгия. Последний под условием мира с Византией вернул из Никеи свою первую жену и сына Феодора Святослава, который позже занял болгарский престол (1300). Папа Николай IV тщетно старался при Тертере склонить болгар к унии. В 1285 на Болгарию напали татары. Царь Георгий Тертер был вынужден признать себя вассалом хана Ногая и отправить своего сына и наследника Феодора Святослава заложником в Золотую Орду. Сестра Феодора Святослава также была отправлена в Орду, где она была отдана замуж за Чаку или Джеке, сына хана Ногая. Когда на Болгарию напали татары, Георгий, не будучи в состоянии бороться с ними, бежал в 1292 в Византию, где пытался получить убежище при императоре Андронике II, однако император не дал убежища Георгию и тот был вынужден жить в Анатолии. Подробностей этого периода жизни Георгия не известно. В 1301 его сын Феодор Святослав сумел вызволить Георгия и тот вернулся в Болгарию. Хотя Георгий не получил никакой власти, но он жил в достатке и умер видимо в 1308 или 1309.