В 1969 году бежал в Великобританию, спасаясь от преследований, которым он подвергался за свои убеждения. Обосновавшись в Лондоне, болгарин женился на англичанке Аннабель Дилайк, устроился на радиостанцию «Би-Би-Си».
7 сентября 1978 года, выйдя с работы, Георгий Марков шёл к своему автомобилю, припаркованному на некотором отдалении. Проходя через толпу людей на автобусной остановке, он споткнулся о чей-то зонтик, и почувствовал укол. Человек с зонтиком извинился и уехал.
На следующий день Маркова стали мучить приступы тошноты, и резко поднялась температура, он был доставлен в больницу. Однако состояние его всё ухудшалось и через некоторое время он скончался. Перед смертью он успел рассказать об эпизоде с зонтиком.
Расследование полиции, проводившееся по смерти Маркова, показало, что он был убит уколом зонтика в ногу, посредством чего в икру его ноги была имплантирована металлическая капсула с рицином, которая была найдена при вскрытии.
По утверждению бывшего генерала КГБ СССР Олега Калугина, убийство было санкционировано первым секретарём БКП Тодором Живковым. По его словам, «в 1978 году через него шли указания советским агентам снабдить спецслужбу Болгарии зонтиком с пружиной, который впоследствии использовали для введения дозы рицина.» Предполагают, что яд, который был использован, был изготовлен в «Камере», или Лаборатории 12, как называют её ветераны КГБ. Глава организации ветеранов Службы внешней разведки «Честь и достоинство» полковник Валентин Величко предполагал, что убийство стало последней операцией особого отдела «В», который занимался ликвидацией политических врагов.
В апреле 1991 года Олег Калугин сказал корреспонденту Радио «Свобода», что в 1978 году, будучи начальником Управления «К» ПГУ КГБ (отвечало за «работу с беженцами»), связал своего заместителя Сергея Голубева со своей Лабораторией 12, приказав тому снабдить болгар приспособлениями для убийства Маркова.
В 1993 году бывший полковник первого главного управления КГБ СССР Олег Гордиевский утверждал, что ликвидация Маркова была подготовлена генералом Сергеем Михайловичем Голубевым, который якобы «лично повёз яд, который был заложен в острие специального зонтика».
В июне 2005 года британская пресса, со ссылкой на опубликованные в болгарской прессе документы болгарских спецслужб, сообщала, что основной подозреваемый в убийстве — итальянец Франческо Гуллино (Francesco Gullino или Giullino), проживающий в Дании.
20 июня 2008 года газета The Times сообщила, что группа британских следователей во второй раз за три месяца прибыла в Болгарию для расследования убийства болгарского диссидента Георгия Маркова и предположила, что им стала известна новая информация.