Окончил Пажеский корпус. Вышел в отставку в чине подполковника (1865); статский советник (1866). Жил с 1860-х годов в Михайловском Псковской губернии. Полным хозяином имения стал с февраля 1870 года, когда между ним и старшим братом Александром Пушкиным в Ковно был заключён раздельный акт. В 1884 году женился на Варваре Алексеевне Мошковой, урождённой Мельниковой. До 1899 года проживал с женой в Михайловском.
В 1880-е годы подарил библиотеку отца Румянцевскому музею. В 1899 году переселился в имение жены Маркутье под Вильнюсом (столица Литвы) (лит. Marku?iai), где и умер.
В годы жизни в Маркутье Григорий Пушкин состоял членом Виленской судебной палаты. Вместе с женой он принимал участие в общественной жизни Вильны, устраивая благотворительные вечера, материально поддерживая и опекая бедных учеников гимназии. Григорий Пушкин входил в состав юбилейного комитета по празднованию столетия со дня рождения А. С. Пушкина в Вильно. Досуг он посвящал чтению разнообразной литературы и охоте.
Похоронен в парке при усадьбе, рядом с часовней. В усадьбе действует Литературный музей А. С. Пушкина, значительную часть экспозиции которого составили личные вещи Г. А. и В. А. Пушкиных.