Григорий III Гика был сыном драгомана Александра Гики и племянником Григория II Гики.
Как правитель проявил себя врагом Австрии и союзником Российской империи. Во внутренней политике улучшил сбор налогов, основал суконную фабрику, начал реформу образования и в общем добился относительного благосостояния Молдавского княжества.
В 1767 году был замещён на троне Григорием Каллимаки, в следующем году стал господарём Валахии и после захвата Дунайских княжеств Российской империи в качестве заложника отправился в Россию. После заключения Кючук-Кайнарджийского мирного договора Григорий III Гика снова вступает на престол Молдавского княжества. По просьбе австрийской императрицы Марии Терезии, желавшей установить удобное сообщение между доставшейся ей провинцией Галицией и Трансильванией, Турция передала Австрии часть молдавских земель — Буковину, несмотря на протест молдавского господаря и бояр.
Историк Манолаке Дрэгич писал:
В результате австрийских интриг и доносов, Григорий III Гика был убит агентами Османской империи. Он похоронен в церкви Святого Спиридона в Яссах.
В литературе Григорий III известен как главные персонаж пьесы «Occisio Gregorii in Moldavia Vodae tragice expressa».