Князь Григорий Иванович Гагарин, второй сын капитана 2-го ранга князя Ивана Сергеевича Гагарина (1752—1810) от брака с княжной Марией Алексеевной Волконской (1753—1804).
Образование получил в Московском университетском благородном пансионе, который окончил с золотой медалью.
В июне 1797 года князь Г. И. Гагарин поступил на службу юнкером в Коллегию Иностранных дел, а в следующем году, в качестве переводчика, служил в Московском Архиве; с 1802 года начинается его служба на дипломатическом поприще в чужих краях. Назначенный в этом году состоять при российской миссии в Вене, он через три года переводится в Константинополь.
Во время войны с Францией 1806—1807 состоял при главнокомандующем генерале от кавалерии бароне Л. Л. Беннигсене
и в 1807 году награждён орденом Св. Владимира 4-й степ.
Во время мирных переговоров с Францией в Тильзите (июнь 1807) состоял при российском уполномоченном
кн. Я. И. Лобанове-Ростовском; в октябре того же года был назначен секретарем посольства в Париж . В апреле 1809 года князь Гагарин был пожалован в действительные камергеры и вскоре переведен в Петербург, в Коллегию Иностранных дел, откуда в октябре 1810 года вышел, чтобы поступить в Министерство Финансов.
Произведенный в январе 1811 года в статские советники, 26 октября того же года Гагарин был назначен статс-секретарем Государственного Совета по Департаменту Законов.
Отечественная война вызвала князя Г. И. Гагарина на крупную жертву: он сформировал в 1812 году на свой счет полк, в благодарность чего ему поведено было именоваться шефом своего полка.
Карьера Г. И. Гагарина, поначалу складывалась успешно. Однако в один из несчастливых дней 1813 года на него обратила «особенное внимание» знаменитая красавица
Мария Антоновна Нарышкина, любовница Александра I. Император дал волю оскорбленным чувствам, вскоре после рождения Нарышкиной сына Эммануила :
Вернуться на службу Гагарину удалось через 10 лет.
В январе 1816 года Г. И. Гагарин « для поправления здоровья», отправился с семьей за границу, где жил в Италии, Франции, Швейцарии и Германии.
В 1822 году он снова вернулся на дипломатическое поприще, будучи в апреле этого года назначен советником посольства в Рим, где по смерти А. Я. Италинского, в июле 1827 года, занял пост чрезвычайного посланника и полномочного министра, который оставил лишь в апреле 1832 года, будучи переведен на тот же пост при Баварском дворе, который занимал до конца жизни.
Князь Григорий Иванович Гагарин скончался 12 февраля 1837 года.
Товарищ Жуковского и А. И. Тургенева по Московскому университетскому пансиону, князь Гагарин был большим любителем литературы и в молодости сам выступал, как писатель, и прозой и стихами; так, в конце 1790-х гг. он участвовал в «Приятном и полезном препровождении времени» и "Утренней Заре «, перевел вместе с П. Лихачевым книжку Блера „ О начале и постепенном приращении языка и изобретений письма“, а в 1811 году напечатал в Санкт-Петербург свои „Эротические стихотворения“.
Он находился в приятельских и дружеских отношениях со многими выдающимися писателями своего времени, состоял почетным членом Арзамаса и, находясь, долгое время за границей, не порывал, однако, сношений с прежними друзьями; между прочим, А. И. Тургенев восхищался его письмами и находил, что они „умны и от сердца“.
Кроме того, Гагарин был большим любителем искусств, театра и в особенности живописи, и к миру художников относился всегда в высшей степени благожелательно. Так, в Париже он особенно старался поддержать Уткина Н. И., в Риме был в самых близких отношениях с колонией русских молодых художников, которых Академия Художеств посылала в Италию для усовершенствования.
До Г. И. Гагарина, должность советника русского посольства в Риме занимал А. Я. Италинский, относившийся к русским художникам недоброжелательно и даже несколько злобно. Г. И. Гагарин поддерживал молодых русских художников, в своем доме он устраивал дружеские вечера, посылал в Россию письма с просьбой увеличить художникам содержание. Искренняя дружба связывала Г. И. Гагарина с Кипренским и Карлом Брюлловым. Гагарин, рано распознал огромное дарование в молодом тогда ещё Брюллове. Брюллов был так привязан к Г. И. Гагарину, что во время своей тяжелой болезни, постигшей его в 1835 году, решил составить завещание, по которому оставлял ему все свои произведения.
С 1827 года Г. И. Гагарин состоял почетным членом Академии Художеств.
Г. И. Гагарин был женат с 1809 года на Екатерине Петровне Соймоновой (1790—1873), дочери сенатора, действительного тайного советника Петра Александровича Соймонова, сестра знаменитой С. П. Свечиной. В период увлечения М. А. Нарышкиной с 1813-1816 гг. супруги жили отдельно. В браке имели 5 сыновей, утвержденных в 1852 году в правах княжеского Российской Империи достоинства: